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北京石油化工学院2026年研究生招生接收调剂公告
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HongzhenLin

金虫 (著名写手)

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小木虫: 金币+0.5, 给个红包,谢谢回帖
liwentao2010: C-EPI+1, 回帖详细,欢迎常来催化交流,辛苦 2015-06-21 10:06:06
卧梅又闻花: 金币+10, 万分感谢您的点拨!受益匪浅! 2015-06-25 20:49:22
引用回帖:
4楼: Originally posted by 卧梅又闻花 at 2015-06-18 10:15:47
相对于Au的紫外吸收峰,Au|SiO2|TiO2复合体系的紫外吸收峰出现二十纳米左右的红移,这是否可以确定是dipole-dipole coupling导致的?...

首先明确一点,dipole-dipole coupling通常是指较远距离的偶极与偶极之间通过静电力产生的耦合作用,可以近似理解为:一个分子或微粒上发生正负电荷中心的相对运动时(能级跃迁),诱使临近的分子或微粒上发生方向相反的正负电荷中心的相对运动;两者之间没有电子云交叠(无论基态还是激发态),不会产生新的能级,也就不会引起吸收谱和发射谱的位移,典型的例子是FRET。

会引起吸收或发射谱位移的一定是有电子交换的可能,这种电子交换耦合可以是基态-基态相互作用(例如基态复合物,这种情况下基态能级发生变化,激发态能级一般也会变化,吸收和发射能隙都变窄),也可以是激发态-基态(例如激基复合物,这种情况激发态能级发生变化,但是基态向最低激发态能级的跃迁是禁阻的,因此吸收能隙不变,发射能隙变窄)或者激发态-激发态相互作用(例如J-aggregate和H-aggregate,基态能级不变,激发态产生一系列能级,但只有其中最低或者最高的能级是跃迁允许的,所以吸收红移或者蓝移,发射也随之红移或蓝移)。以上说的是作用双方都是离散能级的情况,涉及到体相半导体材料时,情况更为复杂,不过基本原理相同,可以认为是一离散能级与一系列能量相近的能级(即能带,价带或导带)之间的耦合作用,其结果是产生一系列隙间能态。发生这种强烈耦合的前提是两者有充分的电子云交叠,而当两者之间距离较远不存在电子交换时,则只能通过相对较弱的dipole-dipole coupling发生类似FRET的共振传能作用,这也是你提到的JACS那篇文章的主要观点,这种情况下能带结构是不会有变化的。

回到你的问题,紫外吸收峰出现20nm左右的红移,你确定你观察的是Au纳米粒子的LSPR吸收峰吗?复合前和复合后的吸收谱分别是怎么测的?有可能请直接上图。另外,Au纳米粒子吸附在TiO2表面时本身会聚集,从而改变LSPR峰的位置,你可以调变Au纳米粒子的相对负载量,如果在足够低的负载量下,仍能看到LSPR峰的红移,那才有说服力。而且,要证明强烈耦合,需要观察到原有的LSPR峰劈裂成了两组,而不是简单的红移。以我掌握的知识判断,这样的体系不大可能存在强烈的电子耦合的。

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5楼2015-06-18 16:45:15
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