表面等离子体共振是否会影响半导体能带间隙？ - 催化 - 理论交流

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HongzhenLin

金虫 (著名写手)

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小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
liwentao2010: C-EPI+1, 回帖详细，欢迎常来催化交流，辛苦 2015-06-21 10:06:06
卧梅又闻花: 金币+10, 万分感谢您的点拨！受益匪浅！ 2015-06-25 20:49:22

引用回帖:

4楼: Originally posted by 卧梅又闻花 at 2015-06-18 10:15:47
相对于Au的紫外吸收峰，Au|SiO2|TiO2复合体系的紫外吸收峰出现二十纳米左右的红移，这是否可以确定是dipole-dipole coupling导致的？...

首先明确一点，dipole-dipole coupling通常是指较远距离的偶极与偶极之间通过静电力产生的耦合作用，可以近似理解为：一个分子或微粒上发生正负电荷中心的相对运动时（能级跃迁），诱使临近的分子或微粒上发生方向相反的正负电荷中心的相对运动；两者之间没有电子云交叠（无论基态还是激发态），不会产生新的能级，也就不会引起吸收谱和发射谱的位移，典型的例子是FRET。

会引起吸收或发射谱位移的一定是有电子交换的可能，这种电子交换耦合可以是基态-基态相互作用（例如基态复合物，这种情况下基态能级发生变化，激发态能级一般也会变化，吸收和发射能隙都变窄），也可以是激发态-基态（例如激基复合物，这种情况激发态能级发生变化，但是基态向最低激发态能级的跃迁是禁阻的，因此吸收能隙不变，发射能隙变窄）或者激发态-激发态相互作用（例如J-aggregate和H-aggregate，基态能级不变，激发态产生一系列能级，但只有其中最低或者最高的能级是跃迁允许的，所以吸收红移或者蓝移，发射也随之红移或蓝移）。以上说的是作用双方都是离散能级的情况，涉及到体相半导体材料时，情况更为复杂，不过基本原理相同，可以认为是一离散能级与一系列能量相近的能级（即能带，价带或导带）之间的耦合作用，其结果是产生一系列隙间能态。发生这种强烈耦合的前提是两者有充分的电子云交叠，而当两者之间距离较远不存在电子交换时，则只能通过相对较弱的dipole-dipole coupling发生类似FRET的共振传能作用，这也是你提到的JACS那篇文章的主要观点，这种情况下能带结构是不会有变化的。

回到你的问题，紫外吸收峰出现20nm左右的红移，你确定你观察的是Au纳米粒子的LSPR吸收峰吗？复合前和复合后的吸收谱分别是怎么测的？有可能请直接上图。另外，Au纳米粒子吸附在TiO2表面时本身会聚集，从而改变LSPR峰的位置，你可以调变Au纳米粒子的相对负载量，如果在足够低的负载量下，仍能看到LSPR峰的红移，那才有说服力。而且，要证明强烈耦合，需要观察到原有的LSPR峰劈裂成了两组，而不是简单的红移。以我掌握的知识判断，这样的体系不大可能存在强烈的电子耦合的。