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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 计算模拟区 » 第一性原理 » Vasp&MedeA » 氧空位CeO2(111)的优化
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lgxyz

铜虫 (正式写手)

[求助] 氧空位CeO2(111)的优化

各位，我最近在优化具有一个氧空位的CeO2（111）负载一个Au原子的结构（Au位于氧空位上），计算吸附能。发现有一个问题：第一次在优化clean的具有一个氧空位的CeO2（111）时是直接从优化过的CeO2体相结构切出（111）面，然后除去一个氧原子，能量为-182.853254eV；第二次是从优化好的Au/Ceo2(111)结构上除去Au原子，再优化，能量为-184.311185eV；二者结构上只是键长键角稍不一样，能量却相差比较大；按道理来讲，应该取能量更低的结构，但是一般我们都是按第一种办法来优化clean的表面。
具有两个氧空位的情况，这两种优化结果能量相差很小。
请教大家是怎样看待这个问题。非常感谢！
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1楼 2011-09-21 16:39:30
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cenwanglai

荣誉版主 (知名作家)

老和山猥琐派九段

优秀版主
★
gzqdyouxia(金币+1): 谢谢交流 2011-09-23 11:52:06
引用回帖:
1楼: Originally posted by lgxyz at 2011-09-21 16:39:30:
各位，我最近在优化具有一个氧空位的CeO2（111）负载一个Au原子的结构（Au位于氧空位上），计算吸附能。发现有一个问题：第一次在优化clean的具有一个氧空位的CeO2（111）时是直接从优化过的CeO2体相结构切出（11 ...

总能差别会有这么大？怪哉。第一种情况这算氧空位形成能多大？算算DOS和spin polarized charge density，证实这种差别的存在和合理性。

[ Last edited by cenwanglai on 2011-9-21 at 16:50 ]
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2楼2011-09-21 16:49:29
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lgxyz

铜虫 (正式写手)
引用回帖:
2楼: Originally posted by cenwanglai at 2011-09-21 16:49:29:
总能差别会有这么大？怪哉。第一种情况这算氧空位形成能多大？算算DOS和spin polarized charge density，证实这种差别的存在和合理性。
[ Last edited by cenwanglai on 2011-9-21 at 16:50 ]

第一种氧空位的形成能有3.95eV，第二种有2.49eV
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3楼2011-09-21 16:53:10
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lgxyz

铜虫 (正式写手)
引用回帖:
2楼: Originally posted by cenwanglai at 2011-09-21 16:49:29:
总能差别会有这么大？怪哉。第一种情况这算氧空位形成能多大？算算DOS和spin polarized charge density，证实这种差别的存在和合理性。
[ Last edited by cenwanglai on 2011-9-21 at 16:50 ]

还有一种情况是同一氧空位吸附不同的金属，优化后，除去金属原子，再来优化具有一个氧空位clean CeO2（111），得到的能量也不一样，相差大概0.13eV，不知道是不是由于我建的slab只有6层原子，厚度不够，导致能量浮动。
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4楼2011-09-21 17:02:04
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cenwanglai

荣誉版主 (知名作家)

老和山猥琐派九段

优秀版主
★ ★
gzqdyouxia(金币+2): 谢谢提示 2011-09-23 12:07:46
引用回帖:
4楼: Originally posted by lgxyz at 2011-09-21 17:02:04:
还有一种情况是同一氧空位吸附不同的金属，优化后，除去金属原子，再来优化具有一个氧空位clean CeO2（111），得到的能量也不一样，相差大概0.13eV，不知道是不是由于我建的slab只有6层原子，厚度不够，导致能量 ...

slab有多大?六层原子，垂直真空层方向多大？3*3？第一种情况氧空位形成能偏大，如果是2*2的话似乎差不多。
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5楼2011-09-21 17:17:36
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lgxyz

铜虫 (正式写手)
引用回帖:
5楼: Originally posted by cenwanglai at 2011-09-21 17:17:36:
slab有多大?六层原子，垂直真空层方向多大？3*3？第一种情况氧空位形成能偏大，如果是2*2的话似乎差不多。

2x2 的超胞 6层原子（两层O-Ce-O重复）真空层12A
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6楼2011-09-21 17:21:52
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dwma

铁杆木虫 (正式写手)

【答案】应助回帖

★ ★
cenwanglai(金币+2): 有可能是这样的。需要认为调节空穴周围的几何对称性拉降低能量。 2011-09-21 19:25:24
lgxyz(金币+5): 2011-09-22 15:49:46
lgxyz(金币+15): 2011-09-22 15:50:40
From my viewpoint, for the first case, the sixfold (or threefold) symmetry has been maintained during the optimization. However, for the second case, the adsorption of Au has broken that symmetry, thus you can get the real ground state of the reduced Ceria. The situation is same like Jahn-Teller effect. You can also get the real ground state by optimizing the clean surface if you displace one of three Ce cations nearest the O vacancy before the optimization. If you have problems, please contact me.
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7楼2011-09-21 19:19:07
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kjsun

木虫 (正式写手)
★ ★
贺仪(金币+2): 多谢指教！ 2011-09-22 09:50:02
引用回帖:
7楼: Originally posted by dwma at 2011-09-21 19:19:07:
From my viewpoint, for the first case, the sixfold (or threefold) symmetry has been maintained during the optimization. However, for the second case, the adsorption of Au has broken that symmetry,  ...

7楼正解，
我也遇到了同样的问题。
对称性的原因
如果是用vasp算的话
设置 ISYM=0
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8楼2011-09-22 09:32:27
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lgxyz

铜虫 (正式写手)
引用回帖:
7楼: Originally posted by dwma at 2011-09-21 19:19:07:
From my viewpoint, for the first case, the sixfold (or threefold) symmetry has been maintained during the optimization. However, for the second case, the adsorption of Au has broken that symmetry,  ...

加了ISYM=0，结果第一种建模方法算的能量为-184.172738eV，与第二种方法的能量（-184.311393eV）相比还是有点差别，但明显比采用默认对称性来算的结果要好一些。请你再给些建议！非常感谢！
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9楼2011-09-23 09:34:52
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kjsun

木虫 (正式写手)
★ ★
gzqdyouxia(金币+2): 谢谢指教 2011-09-23 12:07:25
引用回帖:
9楼: Originally posted by lgxyz at 2011-09-23 09:34:52:
加了ISYM=0，结果第一种建模方法算的能量为-184.172738eV，与第二种方法的能量（-184.311393eV）相比还是有点差别，但明显比采用默认对称性来算的结果要好一些。请你再给些建议！非常感谢！

是这样的，
CeO2上的每一个氧空位会产生2个多余的电子，
这两个电子会分布在周围的Ce上，形成Ce3+ （原来是Ce4+）
两个电子落位的不同，就会形成不同的结构（仔细观察：Ce3+ -O 的键长比Ce4+-O略长0.15A左右），也就对应的不同的能量。
你这两次运算，应该是碰到了电子的不同的落位了。
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10楼2011-09-23 11:54:14
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