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北京石油化工学院2026年研究生招生接收调剂公告
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loovfnd

至尊木虫 (著名写手)
糊涂了，我得理一下思路。

[ Last edited by loovfnd on 2009-8-29 at 21:36 ]
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31楼2009-08-29 21:33:35
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neweroica

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Originally posted by loovfnd at 2009-8-29 21:28:


等价是等价，就想说应该“为什么选择加成在这个“【6，6】位置，而不是别的位置”。

[ Last edited by loovfnd on 2009-8-29 at 21:34 ]

能不能具体说说是什么加成反应。比如，烯烃加Cl2和加Br2的机理是不一样的，前者是协同的，后者有碳正离子中间体。
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32楼2009-08-29 21:53:39
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yzcluster

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Originally posted by neweroica at 2009-8-29 21:14:

对不起，我没说清楚“电荷不均匀”的意思，我所说的“电荷不均匀”是指分布在各个原子上的电荷是不均匀的（正如楼主所指的）。

用HMO处理苯分子的负一价离子，得到的各个原子上的电荷是不相等——这就说明，“电荷不均匀”与Jahn-Teller效应没有关系。

另外，还是很想知道不发生Jahn-Teller畸变的具体实例。

对于Jahn-Teller畸变的具体实例，比如一些TM原子参杂的Si团簇。至少在DFT理论层次上对于某些体系进行优化后，发现了最高占据轨道未满。但是，无论如何降低体系对称性从新优化，却不能得到对称性更低而能量更有利的结构（优化后往往恢复原来的结构）。这些东西我算过，的确是这样。你可以查查相关文献，很多的。其实，据我所知，Jahn-Teller效应是在介绍配位场理论时引入的，各种化学资料（例如结构化学）都是比较片面的强调电子体系能量降低，但是没有强调晶格（或分子）结构畸变可能带来能量上的不利因素（而总能是升是降则由这两者竞争而决定）。因此，往往会给人以错觉，认为只要分子的HOMO没有满就会有结构畸变。这种认识是片面或者说是错误的。

我不得不说，你所举的HMO理论例子来说明Jahn-Teller效应的一些问题是不恰当的。因为这个半经典理论并没有考虑电子与分子振动之间的耦合效应（这是Jahn-Teller效应的物理根源）。因此这个理论模型无法跟Jahn-Teller效应直接联系起来。从因果关系上证明不了你的结论“电荷不均匀与Jahn-Teller效应没有关系”。只能说，你的“电荷的不均匀”的结论仅仅在HMO理论的近似下才成立。而且，HMO的结论是否一定正确，或者能否真的反映物理事实还需要进一步核实。

退一步说，你的HMO例子让人很困惑。如果在对称性为D6H的苯环上加一个电子，即使电子占据简并的LUMO（从而使LUMO有电子占据但没有占满），如果不考虑结构畸变，那么怎么会在完全等价的C原子上会有不同的电子占据？可以断言，如果你的苯环结构仍旧保持D6H对称性，那么各个原子上的电荷一定是相同的。原因很简单，从群论上看，如果仍旧是D6H结构，这6个原子可以通过对称操作而完全重合，如果由于所带电荷不能重合，则分子结构必定低于D6H结构，这与你的假设是矛盾的。当然，如果是结构发生畸变而导致电子分布不均匀，在确定畸变是由“Jahn-Teller效应”引起的后，恰恰说明电荷不均匀与Jahn-Teller效应有关系。要指出的是，加电子后分子产生畸变未必一定是由于Jahn-Teller效应，也可能，比如说，所加电子屏蔽了分子中某些离子的库伦作用而导致结构变化。

以上就是我的想法，你可以看看并想一想，我尽量用化学的语言来说明问题，不引入太多的物理术语。当然有不同意见可以提出来，甚至指出我的错误。
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neweroica

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Originally posted by yzcluster at 2009-8-30 01:57:

对于Jahn-Teller畸变的具体实例，比如一些TM原子参杂的Si团簇。至少在DFT理论层次上对于某些体系进行优化后，发现了最高占据轨道未满。但是，无论如何降低体系对称性从新优化，却不能得到对称性更低而能量更有利的结构（优化后往往恢复原来的结构）。这些东西我算过，的确是这样。你可以查查相关文献，很多的。其实，据我所知，Jahn-Teller效应是在介绍配位场理论时引入的，各种化学资料（例如结构化学）都是比较片面的强调电子体系能量降低，但是没有强调晶格（或分子）结构畸变可能带来能量上的不利因素（而总能是升是降则由这两者竞争而决定）。因此，往往会给人以错觉，认为只要分子的HOMO没有满就会有结构畸变。这种认识是片面或者说是错误的。

我不得不说，你所举的HMO理论例子来说明Jahn-Teller效应的一些问题是不恰当的。因为这个半经典理论并没有考虑电子与分子振动之间的耦合效应（这是Jahn-Teller效应的物理根源）。因此这个理论模型无法跟Jahn-Teller效应直接联系起来。从因果关系上证明不了你的结论“电荷不均匀与Jahn-Teller效应没有关系”。只能说，你的“电荷的不均匀”的结论仅仅在HMO理论的近似下才成立。而且，HMO的结论是否一定正确，或者能否真的反映物理事实还需要进一步核实。

退一步说，你的HMO例子让人很困惑。如果在对称性为D6H的苯环上加一个电子，即使电子占据简并的LUMO（从而使LUMO有电子占据但没有占满），如果不考虑结构畸变，那么怎么会在完全等价的C原子上会有不同的电子占据？可以断言，如果你的苯环结构仍旧保持D6H对称性，那么各个原子上的电荷一定是相同的。原因很简单，从群论上看，如果仍旧是D6H结构，这6个原子可以通过对称操作而完全重合，如果由于所带电荷不能重合，则分子结构必定低于D6H结构，这与你的假设是矛盾的。当然，如果是结构发生畸变而导致电子分布不均匀，在确定畸变是由“Jahn-Teller效应”引起的后，恰恰说明电荷不均匀与Jahn-Teller效应有关系。要指出的是，加电子后分子产生畸变未必一定是由于Jahn-Teller效应，也可能，比如说，所加电子屏蔽了分子中某些离子的库伦作用而导致结构变化。

以上就是我的想法，你可以看看并想一想，我尽量用化学的语言来说明问题，不引入太多的物理术语。当然有不同意见可以提出来，甚至指出我的错误。

1. 你说得可能有些道理。能不能给我个参考文献，我对这一方面不太熟悉。

2. 我没有说过“只要分子的HOMO没有满就会有结构畸变”，而是说“简并的HOMO不对称占据就会有结构畸变”（绝对零度）。

3. 看到你的分析语言，大多是固体物理方面的，不知道你是不是物理专业出身。我是化学出身，可能有些语言说出来不太清楚，但我尽力说明白。对于固体物理中的Peierls相变，与有限分子的Jahn-Teller效应很相似。你强调电子与声子的耦合作用，实际上就引入了温度的因素。要知道，一般的量化计算，都是考虑绝对零度时的情况（我想楼主这里的计算也是0K温度下的吧）。在绝对零度时，绝缘体是不会转化为导体的，因为电子没有在Fermi面附近进行热激发。只有当温度足够高的时候，电子才会热激发到Fermi面以上的空能带上，从而使体系有可能变成导体，与此同时Peierls相变也会消除。

4. 请你亲自动手用HMO方法算一下C6H6-的电荷分布，看看是不是各个原子上的电荷都相等（如果你手算怕麻烦，网上也能找到相关程序进行计算）。甚至，你用HMO处理D5h对称性的C70负三价的离子（即楼主的例子），也会得到“电荷的不均匀分布”的结论，不信你算算看。所以，具体就楼主的这个例子而言，C70负三价的离子的“电荷的不均匀分布”确实在本质上与Jah-Teller效应无关，而只归因于与价轨道的非对称占据（正如楼主所说的，即使他限定了D5h对称性进行单点计算，仍然得到“电荷的不均匀分布”的结论）。

附图中，是我用HMO方法计算的D5h的C70负三价的离子的Hückel电荷分布。

[ Last edited by neweroica on 2009-8-30 at 03:37 ]
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34楼2009-08-30 03:26:32
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Originally posted by neweroica at 2009-8-30 03:26:


1. 你说得可能有些道理。能不能给我个参考文献，我对这一方面不太熟悉。

2. 我没有说过“只要分子的HOMO没有满就会有结构畸变”，而是说“简并的HOMO不对称占据就会有结构畸变”（绝对零度）。

3. 看到 ...

1.好的，我回去查一下，尽量给你一个有明确解释的文献。

2.从我目前所见的结构化学和量子化学的材料，还没有见过“简并轨道不对称占据”的说法。不过你的意思很好猜到。比如一个二重简并的轨道（记为E），可以占据1到4个电子。当E上占据1个或是3个电子时，应该就是你所说的“不对称占据”，而当半满或是全满时（对半满考虑洪特定则），应该就是所谓的“对称占据”。不对称占据自然是可能（但未必一定）发生Jahn-Teller效应。但是，对于占据两个电子的半满情况，虽然大多数情况下原子或是分子的半满是稳定的，但是即使半满，也有可能发生Jahn-Teller效应，此时这个E轨道分裂成为两个非简并轨道，比如a1和a2，这个时候两个电子会自旋配对的占据能量较低的轨道。因此，无论是否是“对称占据”，只要电子未占满，就可能有发生“Jahn-Teller效应”。不知道你是否同意我的看法，你可以说一说你的理由。另外，如果对于我对“不对称占据”的说法是否跟你的想法一致，也可以一并说明。

3.我前边一直强调电子与晶格振动之间的耦合。请注意，在物理上晶格振动与“声子”并不是完全等价的概念。在绝对0度，体系没有声子而有晶格振动（零点振动，这点从声子哈密顿量的简正坐标表示很容易看到，而且零点振动在分子也存在，想必理解起来应该不困难，这是微观粒子的一种量子行为）。所以，我前面的讨论中并没有出现“声子”字眼，而只是强调振动。可能你对声子的概念理解的不够全面，不过作为化学人能理解到这点已经难能可贵了。

那么我们再看一看你的说法“在绝对零度时，绝缘体是不会转化为导体的，因为电子没有在Fermi面附近进行热激发。只有当温度足够高的时候，电子才会热激发到Fermi面以上的空能带上，从而使体系有可能变成导体，与此同时Peierls相变也会消除。”是否正确。的确，理想的绝缘体和半导体都有明确的带隙，所以在绝对0温时价带全满而导带全空，没有载流子而无法导电。但是，这只是能带理论最简单的论述，与Peierls相变是否存在，没有关系。你说到的“Peierls相变也会消除”也是错误的。为什么呢？

我前面已经提到，Peierls相变会导致“金属-绝缘相变”，指得是对于一维体系（要注意Peierls相变很难在二或三维体系发生，这与布里渊区的维度跟形状有关，我不去详细论述这点）会由于晶格变化而导致能带重构，打开带隙，从而变为绝缘体。此时晶格结构和电子结构的变化已经发生过了。即使随者温度升高，可能存在价带到导带的跃迁并因此而可以导电。那么，这种导电与Peierls相变发生前能带没有填满的能带导电是不同的。更重要的是，即使由于温度变高而使体系能够导电，也不能使晶格结构回复相变前的情况（即所谓的"二聚化"消失），带隙更不会消失。因此“Peierls相变消除”是错误的。

4.我不知道你为什么一直讨论HMO理论，难道这个理论比第一原理还要精确，或是它的结论可以用到任何情况（虽然我不这么认为!）？大姐，退一步说，你能解释一下对负一价苯环，为什么电荷的分布是不均匀吗？你可以用物理或是化学的语言解释这个问题，但不要仅仅告诉我这只是一个计算结果。至于用HMO方法处理C70是否合适，先不讨论。
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35楼2009-08-30 11:38:29
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neweroica

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lei0736(金币+4,VIP+0):谢谢交流 8-30 20:10
非常感谢yzcluster的耐心解答！
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Originally posted by yzcluster at 2009-8-30 11:38:


1.好的，我回去查一下，尽量给你一个有明确解释的文献。

谢谢！
引用回帖:
Originally posted by yzcluster at 2009-8-30 11:38:

2.从我目前所见的结构化学和量子化学的材料，还没有见过“简并轨道不对称占据”的说法。不过你的意思很好猜到。比如一个二重简并的轨道（记为E），可以占据1到4个电子。当E上占据1个或是3个电子时，应该就是你所说的“不对称占据”，而当半满或是全满时（对半满考虑洪特定则），应该就是所谓的“对称占据”。不对称占据自然是可能（但未必一定）发生Jahn-Teller效应。但是，对于占据两个电子的半满情况，虽然大多数情况下原子或是分子的半满是稳定的，但是即使半满，也有可能发生Jahn-Teller效应，此时这个E轨道分裂成为两个非简并轨道，比如a1和a2，这个时候两个电子会自旋配对的占据能量较低的轨道。因此，无论是否是“对称占据”，只要电子未占满，就可能有发生“Jahn-Teller效应”。不知道你是否同意我的看法，你可以说一说你的理由。另外，如果对于我对“不对称占据”的说法是否跟你的想法一致，也可以一并说明。


当然是这样。但我是针对具体楼主的例子来说的：对于C70^{3-}离子，简并的HOMO是不对称占据的。
引用回帖:
Originally posted by yzcluster at 2009-8-30 11:38:

3.我前边一直强调电子与晶格振动之间的耦合。请注意，在物理上晶格振动与“声子”并不是完全等价的概念。在绝对0度，体系没有声子而有晶格振动（零点振动，这点从声子哈密顿量的简正坐标表示很容易看到，而且零点振动在分子也存在，想必理解起来应该不困难，这是微观粒子的一种量子行为）。所以，我前面的讨论中并没有出现“声子”字眼，而只是强调振动。可能你对声子的概念理解的不够全面，不过作为化学人能理解到这点已经难能可贵了。

那么我们再看一看你的说法“在绝对零度时，绝缘体是不会转化为导体的，因为电子没有在Fermi面附近进行热激发。只有当温度足够高的时候，电子才会热激发到Fermi面以上的空能带上，从而使体系有可能变成导体，与此同时Peierls相变也会消除。”是否正确。的确，理想的绝缘体和半导体都有明确的带隙，所以在绝对0温时价带全满而导带全空，没有载流子而无法导电。但是，这只是能带理论最简单的论述，与Peierls相变是否存在，没有关系。你说到的“Peierls相变也会消除”也是错误的。为什么呢？

我前面已经提到，Peierls相变会导致“金属-绝缘相变”，指得是对于一维体系（要注意Peierls相变很难在二或三维体系发生，这与布里渊区的维度跟形状有关，我不去详细论述这点）会由于晶格变化而导致能带重构，打开带隙，从而变为绝缘体。此时晶格结构和电子结构的变化已经发生过了。即使随者温度升高，可能存在价带到导带的跃迁并因此而可以导电。那么，这种导电与Peierls相变发生前能带没有填满的能带导电是不同的。更重要的是，即使由于温度变高而使体系能够导电，也不能使晶格结构回复相变前的情况（即所谓的"二聚化"消失），带隙更不会消失。因此“Peierls相变消除”是错误的。


我当然知道零点振动，前面我没有指出，是因为一般而言，零点振动很弱，不足以克服Jahn-Teller畸变。

你可能误解我的意思了。Peierls相变只有在温度足够低的时候才能发生，也就是说，当温度足够高的时候，Peierls相变会消除。不是这样子的吗？
引用回帖:
Originally posted by yzcluster at 2009-8-30 11:38:

4.我不知道你为什么一直讨论HMO理论，难道这个理论比第一原理还要精确，或是它的结论可以用到任何情况（虽然我不这么认为!）？大姐，退一步说，你能解释一下对负一价苯环，为什么电荷的分布是不均匀吗？你可以用物理或是化学的语言解释这个问题，但不要仅仅告诉我这只是一个计算结果。至于用HMO方法处理C70是否合适，先不讨论。

我之所以一直讨论HMO，是因为HMO是最简单的模型（我渐渐知道搞物理的不太知道或不太喜欢HMO，但不知为什么 ）。其实，你用HF或DFT处理，得到的结果也是一样的：楼主用DFT计算D5h的C70^{3-}不也得到“电荷不均匀分布”的结果吗？（不信你就用DFT算算D6h对称性的C6H6-的电荷分布）。至于如何解释，我前面已经说得很详细了，我觉得用的还算是化学的语言吧？

[ Last edited by neweroica on 2009-8-30 at 20:09 ]
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36楼2009-08-30 20:07:11
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yzcluster

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我不得不说，虽然“零点振动”能量不高，但是，对于0温的Peierls相变或Jahn-Teller畸变的产生是至关重要的。比如，在绝对0度时，正是由于电子-振动耦合，才发生Peierls相变或Jahn-Teller畸变。这里零点振动是“产生”畸变的原因之一，而不是要“克服”畸变。

另外，你的意思我明白了。的确，在某个温度，比如T0之下，才会产生Peierls相变以及相应的物理现象，如电荷密度波。但是，在T0以下（绝对0温之上），体系仍然是导电的，通过电子空穴激发或是电荷密度波来导电。我前面所说的就是这个温度范围内的事（即温度在0到T0之间）。你前面论述的确让我误解了。不过即使知道你的意思，我又读了一下你在34楼3中的句子。我觉得你的意思还是由于“电子热激发到Fermi面以上的空能带上”才引起的相变。不客气的说，这种认识，是不正确的。温度的升高一方面的确会激发电子-空穴对，另一方面会引起相变。也就是说，温度升高会分别引起不同的现象。但是，不是由于“电子热激发到Fermi面以上的空能带上”这个“原因”才导致相变。我的意思你能理解？

最后我优化了一下负一价的苯环，结果是电荷分布不均匀，而且结构也有畸变。我不知道你所谓的保持D6H对称性计算负一价的苯环的根据是什么。即使有这么一个结果，它肯定不是基态（甚至可能有虚频从而不是稳定态）。对于这么一个“错误”的结果，你根据它作出的任何结论都是值得怀疑的。

[ Last edited by yzcluster on 2009-8-30 at 22:32 ]
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37楼2009-08-30 22:30:50
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Originally posted by neweroica at 2009-8-30 20:07:
非常感谢yzcluster的耐心解答！


谢谢！


当然是这样。但我是针对具体楼主的例子来说的：对于C70^{3-}离子，简并的HOMO是不对称占据的。



我当然知道零点振动，前面我没有指出，是因为一般而言，零 ...

引用回帖:
Originally posted by yzcluster at 2009-8-30 22:30:
我不得不说，虽然“零点振动”能量不高，但是，对于0温的Peierls相变或Jahn-Teller畸变的产生是至关重要的。比如，在绝对0度时，正是由于电子-振动耦合，才发生Peierls相变或Jahn-Teller畸变。这里零点振动是“产 ...

如果C70负三价阴离子是Cs对称性，怎么解释NMR时还是只有五个峰呢？
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38楼2009-08-31 09:56:58
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Originally posted by loovfnd at 2009-8-31 09:56:





如果C70负三价阴离子是Cs对称性，怎么解释NMR时还是只有呢？

这五个峰的NMR应该是理论计算吧？ 因为，据我所知，在实验中，C70负三价阴离子至今还没得到。因为富勒烯的阴离子很不稳定，可靠实验观测到的富勒烯阴离子最高负电荷值是-2。而相比之下，富勒烯阳离子则能达到很高的电荷状态，如实验观测到的C60的最高正价电荷数高达+12。
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39楼2009-09-07 01:16:02
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neweroica

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Originally posted by yzcluster at 2009-8-30 22:30:
我不得不说，虽然“零点振动”能量不高，但是，对于0温的Peierls相变或Jahn-Teller畸变的产生是至关重要的。比如，在绝对0度时，正是由于电子-振动耦合，才发生Peierls相变或Jahn-Teller畸变。这里零点振动是“产 ...

不说了，脑子有些乱。好好学习去了……
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40楼2009-09-07 01:17:53
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