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wenai3

金虫 (正式写手)

喜剧之王

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[交流] 关于结构敏感反应与结构非敏感反应的疑问已有5人参与

概述
　　结构敏感反应 structure sensitive reaction 又称强求反应(demanding reaction)，或叫温顺反应(facile reaction) 催化反应分为两大类，即结构敏感反应和结构不敏感反应，由催化剂活性中心的结构和催化反应之间的关系决定。
详细介绍
　　催化反应中，涉及H-H、C-H、O-H键断裂或生成的反应为非结构敏感型反应；涉及C-C、N-N、C-O键的断裂或生成的反应为结构敏感型反应。　　
   结构敏感反应：催化剂活性组分固定后，催化剂的转化速率随催化剂结构的改变而变化的一类反应。属于此类反应的有，烃类加氢裂解反应、积炭反应、合成氨反应、费托合成反应、CO甲烷化反应等。　　
   而结构不敏感反应则是指催化剂活性组分固定后，催化剂的转化率和催化剂的结构无关的反应。属于此类反应的有：烃类加氢、脱氢、异构化反应，CO加氢生成甲醇反应等。
  疑问：似乎结构敏感反应和结构非敏感反应只涉及四种元素：H、C、N、O，而且结构敏感反应似乎仅仅只涉及一部分反应，哪么其他反应存在这个现象吗？
      它这里将费托合成反应归结为结构敏感反应，但是Iglesia et al. showed that  for large cobalt metal particles the reaction rate is proportional to the number of cobalt surface sites.
   Figure 2 suggests that turnover rates do not depend on cobalt dispersion for series of the catalytic supports. FT synthesis is therefore a structure-insensitive reaction.
   Iglesia算是位大牛，他将钴系催化剂活性组分粒径尺寸较大者的F-T合成反应归结为结构非敏感反应肯定有一定的道理。这就疑问了，按这里的意思结构敏感反应似乎也是“限域”的？当活性组分粒经尺寸小到一定程度时，反应就转变为结构敏感反应了？？？（如图2所示）
      这里所谓的结构敏感和非敏感是不是归根结底还是反应能垒的问题？？？

图1

图2

[ Last edited by wenai3 on 2011-12-23 at 10:34 ]

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zyhou

20090779

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wenai3

1楼 2011-12-22 23:58:13

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Passion587

金虫 (正式写手)

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★
小木虫(金币+0.5):给个红包，谢谢回帖

这是1997年大催化学报上Iglesia的那篇综述
你可以再看一下jacs上的这篇文章Cobalt Particle Size Effects in the Fischer-Tropsch Reaction Studied with Carbon Nanofiber Supported Catalysts