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cenwanglai

荣誉版主 (知名作家)

老和山猥琐派九段

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[求助] CH4在Ir（111）表面的解离吸附过渡态计算：Henkelman的PRL文章

用vtstool的人大概都很熟悉Graeme Henkelman了，这个是他2001年的文章。看看他是怎么计算和分析过渡态来发PRL的。

我有不少问题没有看懂，希望路人指教！

1.作者把CH4放在表面外4埃左右的高度作为起点，解离成H和CH3的表面吸附态作为终点，插入若干image做NEB计算，然后在NEB的基础上做dimer计算找鞍点。
请问，为什么不直接用CNEB方法找鞍点呢？如果先用NEB方法，一般收敛到多高的精度（EDIFFG）再来做dimer计算？

2.作者通过dimer找到了鞍点，那么如何确定MEP呢？直接把dimer方法找到的鞍点放到前面收敛的NEB路径中？

3.如下图，作者做了零点能修正和dispersion interaction修正。零点能修正为什么降低总能呢？long range dispersioni interaction是什么意思？如何修正？

4.这篇文章给出的反应路径，非常明确的给出了CH4先有物理吸附，再越过能垒，转变为化学吸附，然后解离的路径。物理吸附的能量很小，这种若作用vasp的结果是否可靠呢？下图粗黑线表明物理吸附能阱的出现，依赖于ZPE修正，如果不做修正的话是不会出现这样的结果的，图中细实线就是直接把总能列出的结果，从中丝毫没有看到物理吸附的迹象。那么ZPE对气相分子和固体材料都有图示所列的这么大的影响？我觉得只对质量小，自由度大的小分子才有大的影响的，而对金属氧化物固体材料的影响可以忽略。不知道为什么这里给出的结果，ZPE修正的粗实线整体低于细实线如此明显？

5. MEP的ZPE修正是如何操作的呢？E+ZPE(=0.5hv)?如果是这样的话，为什么下图ZPE的粗实线在细实线的下面？难道仅仅是整体平移的“幻相”。问题见另外一个帖子：http://muchong.com/bbs/viewthread.php?tid=3507528&fpage=1

[ Last edited by cenwanglai on 2011-8-21 at 15:40 ]

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1楼 2011-08-20 11:14:03

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hakuna

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★ ★ ★
zzy870720z(金币+3): 谢谢指点 2011-09-05 08:36:27

1.一阶鞍点有明确物理意义，高阶鞍点没有明确物理意义;
2.先NEB再DIMER，我想是因为NEB收敛后能量高的的IMAGE不一定就是TS，在此基础上取能量高的两个image，然后再dimer更容易收敛到TS;
3.找TS，CNEB是个很好的选择，命中率是很高的。CNEB后，找能量最高的image，在做一下频率计算以验证是否TS；
4.要确定能垒，需先确定TS，即一阶鞍点。