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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 计算模拟区 » 量子化学 » Gaussian » 【求助】ReaxFF 力场参数化问题请教
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mophyworld

金虫 (正式写手)

[交流] 【求助】ReaxFF 力场参数化问题请教

以下是引自Simulations on the Thermal Decomposition of a Poly(dimethylsiloxane) Polymer Using the ReaxFF Reactive Force Field，J. AM. CHEM. SOC. 2005, 127, 7192-7202的一个片段，是关于ReaxFF力场参数化的说明，不知道具体是怎么执行的，希望有人可以一起探讨下。

The force field was constructed by adding quantum chemical (QC) data for systems relevant to PDMS chemistry to the ReaxFF training set for Si/SiO materials. QC data for nonperiodic systems was obtained from DFT calculations performed using Jaguar (version 5.5) using the B3LYP functional and Pople’s 6-311G**++ basis set.22 The Mulliken charges were obtain using Pople’s 6-31G** basis set. To obtain the equation of state for disiloxane diol (HOMe2Si)2O crystal, DFT calculations were performed with the plane-wave code CASTEP (version 3.8) module in Cerius2. The generalized gradient approximation (GGA) proposed by Perdew, Burke, and Ernzerhof was used for the exchange-correlation energy, and ultrasoft pseudopotentials were used to replace the core electrons. We used the Perdew-Wang implementation of GGA with a kinetic energy cutoff of 380 eV. The Monkhorst-Pack scheme was used to generate the k-space grid with a 0.1 Å-1 spacing

请问以上这些具体是怎么操作的？ 是不是可以理解成 1）、非周期性体系的QC数据用 DFT的 B3LYP/6-311G**++ 模型进行计算；2）、Mulliken电荷从6-31G**基组的频率计算获得 3）、HOMe2Si的状态方程用Cerius中的CASTEP模块的Plane-wave方法获得；4）、使用PBE-GGA计算关联-交换能，超软赝势代替核电子；5）PW-GGA计算中，动能截断取380eV；6）使用Monkhorst-Pack方案产生k-space格点，空间间隔为0.1埃 ？
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1楼 2011-04-13 14:53:31
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mophyworld

金虫 (正式写手)
引用回帖:
Originally posted by qphll at 2011-05-17 15:11:32:
你这里提到的细节, 都是量化计算的, 严格意义上讲和ReaxFF力场参数化的具体细节步骤没啥关系.很明显ReaxFF的参数都是在量化数据的基础上fit得到的. 目前, 才训练参数的时候, 可以有这样的几类信息可以使用:

Fr ...

不知道您是否做过这方面的相关工作，还有个问题请教：在ReaxFF的众多参数中，如covalent radius、vdw radius、electronegativity、hardness等基础参数是否是在其他参数化工作之前完成的，还是跟其他参数一起拟合完成的呢？如果是两种方法均可，这两种方法产生的结果是否都是可靠的？哪种会更好点呢？
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3楼2011-05-19 09:52:05
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qphll

金虫 (正式写手)
★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
小木虫(金币+0.5):给个红包，谢谢回帖
mophyworld(金币+10): O(∩_∩)O谢谢！ 2011-05-19 09:48:50
heyo_123(金币+12): 回答问题，LZ（mophyworld）馈赠！ 2011-05-20 15:39:34
你这里提到的细节, 都是量化计算的, 严格意义上讲和ReaxFF力场参数化的具体细节步骤没啥关系.很明显ReaxFF的参数都是在量化数据的基础上fit得到的. 目前, 才训练参数的时候, 可以有这样的几类信息可以使用:

Frequency, charge, heat_of_formation, geometry, cell parameter, energy_difference

这其中energy_difference使用得最多.

如果你用量化计算了反应物, 反应产物, 那么你就可以得到energy_difference.这样一来, 对于训练参数的数据库而言, 就又增加了一个target.

先说到这里, 满意了吗?
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2楼2011-05-17 15:11:32
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qphll

金虫 (正式写手)
★
小木虫(金币+0.5):给个红包，谢谢回帖
引用回帖:
Originally posted by mophyworld at 2011-05-19 09:52:05:
不知道您是否做过这方面的相关工作，还有个问题请教：在ReaxFF的众多参数中，如covalent radius、vdw radius、electronegativity、hardness等基础参数是否是在其他参数化工作之前完成的，还是跟其他参数一起拟 ...

你说到的这些, 可以算作是General parameter, 或者是第一类atom based patameter,  如果是全新的体系, 那是要首先确定下来的. 不过绝大多数的情况下, 优化多是针对原子间的相互作用, 比如健长, 键角来优化的.
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4楼2011-05-19 11:19:30
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mophyworld

金虫 (正式写手)
引用回帖:
Originally posted by qphll at 2011-05-19 11:19:30:
你说到的这些, 可以算作是General parameter, 或者是第一类atom based patameter,  如果是全新的体系, 那是要首先确定下来的. 不过绝大多数的情况下, 优化多是针对原子间的相互作用, 比如健长, 键角来优化的.

还有个问题请教，对于不同的力场，电负性及硬度等general parameters是否具有可移植性呢？

对于ReaxFF本身，我参看了它们拟合出来的力场文件，并将它与物化手册进行了比较，发现该力场拟合出来的共价半径数据是物化手册的两倍，而范德华半径则又是1.5倍之多，这样的取值应该是在该力场拟合过程中选取的吧。不知道这样的拟合结果是否有脱离现实之嫌？您对这样的结果如何看待呢？
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5楼2011-05-20 09:16:34
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