| 查看: 4864 | 回复: 9 | |||
[交流]
【求助】ReaxFF 力场参数化问题请教
|
|
以下是引自Simulations on the Thermal Decomposition of a Poly(dimethylsiloxane) Polymer Using the ReaxFF Reactive Force Field，J. AM. CHEM. SOC. 2005, 127, 7192-7202的一个片段，是关于ReaxFF力场参数化的说明，不知道具体是怎么执行的，希望有人可以一起探讨下。 The force field was constructed by adding quantum chemical (QC) data for systems relevant to PDMS chemistry to the ReaxFF training set for Si/SiO materials. QC data for nonperiodic systems was obtained from DFT calculations performed using Jaguar (version 5.5) using the B3LYP functional and Pople’s 6-311G**++ basis set.22 The Mulliken charges were obtain using Pople’s 6-31G** basis set. To obtain the equation of state for disiloxane diol (HOMe2Si)2O crystal, DFT calculations were performed with the plane-wave code CASTEP (version 3.8) module in Cerius2. The generalized gradient approximation (GGA) proposed by Perdew, Burke, and Ernzerhof was used for the exchange-correlation energy, and ultrasoft pseudopotentials were used to replace the core electrons. We used the Perdew-Wang implementation of GGA with a kinetic energy cutoff of 380 eV. The Monkhorst-Pack scheme was used to generate the k-space grid with a 0.1 Å-1 spacing 请问以上这些具体是怎么操作的？ 是不是可以理解成 1）、非周期性体系的QC数据用 DFT的 B3LYP/6-311G**++ 模型进行计算；2）、Mulliken电荷从6-31G**基组的频率计算获得 3）、HOMe2Si的状态方程用Cerius中的CASTEP模块的Plane-wave方法获得；4）、使用PBE-GGA计算关联-交换能，超软赝势代替核电子；5）PW-GGA计算中，动能截断取380eV；6）使用Monkhorst-Pack方案产生k-space格点，空间间隔为0.1埃 ？ |
回复此楼» 猜你喜欢
书籍求助：汽车市场营销理论与实务（电子版）——章小平
已经有0人回复
-
东方理-中科大联合博士生招聘
已经有0人回复
-
物理化学论文润色/翻译怎么收费?
已经有118人回复
-
钴酸锂半电池小倍率容量上不去
已经有1人回复
-
吉林大学材料物理本科生求问调剂信息
已经有23人回复
-
2026第二届光电子与半导体器件前沿技术研讨会——光电子赋能·半导体创芯！
已经有1人回复
-
光电子赋能·半导体创芯！
已经有1人回复
-
光电子赋能·半导体创芯！
已经有0人回复
-
Chemical Bonding at Surfaces and Interfaces,最经典的一本表面上化学相互作用教材
已经有0人回复
-
QE计算电声耦合的时候报错Error in routine lambda (100)wrong or too many modes
已经有2人回复
-
分子动力学模拟合作需求
已经有0人回复
» 本主题相关价值贴推荐，对您同样有帮助:
- 虚心请教关于平—粘末端的连接问题
已经有18人回复
- 请教关于materials studio建模和OPLS力场
已经有7人回复
- 用tinker的amoeba09力场模拟~~总是提示参数未定义~~~怎么办啊~热切求助
已经有7人回复
- 【500金币本版活动】“经验力场分子模拟+第一性原理计算问题讨论互助及资源共享”
已经有82人回复
- 【求助】在NAMD运行中使用CHARMM格式的力场文件，但力场参数来自AMBER力场，会出问题�
已经有4人回复
- 【讨论】分子模拟中力场参数的调节讨论
已经有7人回复
- 【求助】量子化学方法求amber力场参数
已经有10人回复
- 【求助】MS-sorption中力场编辑的一个基础问题
已经有8人回复
- 【求助】请问有拟合分子力场参数的FORTRAN程序吗？
已经有13人回复
» 抢金币啦！回帖就可以得到:
-
邀您投稿 Polymers 特刊
+1/477
-
海南大学海洋清洁能源创新团队（光电催化方向）招收2026年博士研究生（第二批）
+5/120
-
丙烯液相
+1/83
-
“超分子材料交叉研究团队”联合诚聘博士后 [清华/吉大/复旦/北大]
+1/79
-
“超分子材料交叉研究团队”联合诚聘博士后 [清华/吉大/复旦/北大]
+1/78
-
西北工业大学民航学院复合材料领域招聘两名博后
+1/78
-
华南师范大学胡勇军教授课题组招收2026年博士研究生
+1/76
-
北京理工大学 珠海校区全职院士招数名博士生--申请考核制-半导体、光学、微电子
+2/60
-
武汉工程大学绿碳技术与智能材料课题组诚招2026年博士研究生
+2/60
-
华南理工大学(985、广州) 氢能源技术课题组诚招博士后（不限专业）
+1/48
-
意大利米兰理工大学急聘CSC公派留学博士生（物理或无机材料科学方向）
+2/40
-
南开大学物理学院张书辉副教授招收凝聚态物理理论方向博士生、硕士生
+1/29
-
美国密苏里大学堪萨斯城分校（UMKC）生物材料诚聘全奖博士
+1/11
-
博士后, 博士招生 美国大纽约地区 NJIT
+1/10
-
2026年天津大学杰青团队招收化学合成、计算机和器件的方面博士
+1/9
-
山东大学集成电路学院王凌云研究员招收2026年硕士生及联合培养硕士生
+1/5
-
华南理工大学宋波教授招收2026年博士生（二氧化碳转化方向优先）
+1/3
-
深圳大学院士团队2026“申请-考核制”博士研究生招生
+1/2
-
华南理工大学电力学院雪映教授招收2026年秋季博士生
+2/2
-
山东大学集成电路学院太赫兹团队博士招生(2026年2月底前)
+1/1
★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
小木虫(金币+0.5):给个红包，谢谢回帖
mophyworld(金币+10): O(∩_∩)O谢谢！ 2011-05-19 09:48:50
heyo_123(金币+12): 回答问题，LZ（mophyworld）馈赠！ 2011-05-20 15:39:34
小木虫(金币+0.5):给个红包，谢谢回帖
mophyworld(金币+10): O(∩_∩)O谢谢！ 2011-05-19 09:48:50
heyo_123(金币+12): 回答问题，LZ（mophyworld）馈赠！ 2011-05-20 15:39:34
|
你这里提到的细节, 都是量化计算的, 严格意义上讲和ReaxFF力场参数化的具体细节步骤没啥关系.很明显ReaxFF的参数都是在量化数据的基础上fit得到的. 目前, 才训练参数的时候, 可以有这样的几类信息可以使用: Frequency, charge, heat_of_formation, geometry, cell parameter, energy_difference 这其中energy_difference使用得最多. 如果你用量化计算了反应物, 反应产物, 那么你就可以得到energy_difference.这样一来, 对于训练参数的数据库而言, 就又增加了一个target. 先说到这里, 满意了吗? |
2楼2011-05-17 15:11:32
3楼2011-05-19 09:52:05
4楼2011-05-19 11:19:30
5楼2011-05-20 09:16:34
★
小木虫(金币+0.5):给个红包，谢谢回帖
小木虫(金币+0.5):给个红包，谢谢回帖
|
嗯, 很赞你这样的严谨态度. 我查看了一下ReaxFF的train set, 那里有这样几类: Frequency Charge Heat_of_Formation Geometry Cell_Parameter Energy_Difference 就像我前面说的, 现在的ReaxFF的参数, 多是比较能量差别, 比较NEB得到的各个image的能量差, 比较energy barrier, 而达到参数优化. 我的理解是, 多数的优化, 是在前面已有的参数值的基础上的. 所以这个时候, General参数, 基本就不去变动了. 如果是一个新的体系? 那就很麻烦. 得要大量的量化信息, 并同时对多个目标参数进行优化. 关于你提到的几个问题, 电负性及硬度, 我的理解是, 它们包括在Charge, Heat_of_Formation, 和Cell Patameter里面了; VDW参数也是如此. 你的比较发现问题, 不代表你的理解是不对的, 这正是力场的'折衷'带来的问题. ReaxFF本身的思想没有问题, 或者我可以说力场的参数也没有问题. 只要你明白, ReaxFF是以有限的量化数据, 数值拟合出来的. 虽然它的公式本身的推导有一定的物理意义, 但是参数train的本身, 其实是一个纯数学的过程. 其结果也只对它的train set负责, 甚至一样的体系, 如果有T,P变化, 或者外场加入, 都不一定能保证完全可靠的. 那么对于具体的参数, 比如, 我们可以从ReaxFF里面直接将VDW参数, 或者将Charge直接拿来, 放到其他地方去做MD, 或者MC吗? 我觉得这样做是不可取的, 那样的参数, 只有在 ReaxFF这样的环境下才有意义, 单独拿出来, 我觉得就不对了. 另外, 如果你关心一下用 ReaxFF发的文章, 在力场可信性评估那一块, 大家的侧重还是在能量的比较那一块. 这本身就是一个tricky, 以能量为参考态来训练, 然后又以此来作为预测精确的判据... 不管怎样, 我觉得如果你想要用 ReaxFF, 明白一些它的参数是怎么训练出来的, 还是很有必要的. 这大致也能让你估计一下你的结果的可信度范围. |
6楼2011-05-20 12:28:02
7楼2011-05-20 15:29:24
8楼2011-05-20 20:22:51
9楼2016-01-02 20:54:21
|
本帖内容被屏蔽 |
10楼2016-01-03 12:05:10