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[交流]
g-C3N4-质子化问题交流~~~
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| 不知是否有读过Yuanjian Zhang那篇JACS 关于C3N4质子化的文章，想交流下问题，C3N4通过HCl质子化后 C3N4-HCl，其中H以怎样的方式存在，是否是与N成盐？如果想C3N4部分N或NH质子化，不知是否容易实现？请大家多多指教~ |
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ogan9157
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mshuai: 金币+5, 嗯 谢谢/我们之前也做了些尝试，感觉溶解性没有太大变化，估计是酸化程度较小，请问你有参考那边JACS文章么？或者方便的话可以提供几篇相关的参考文章吗？ 2014-10-20 10:37:03
mshuai: 金币+1, 还测到收率了？ 2014-10-20 10:38:11
fatewu: 金币+1, 谢谢回帖，欢迎常来交流，辛苦啦~ 2014-10-20 11:10:04
liwentao2010: 金币+2, 谢谢回帖，欢迎常来交流 2014-10-20 19:06:01
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liwentao2010: 金币+2, 谢谢回帖，欢迎常来交流 2014-10-20 19:06:01
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我们在这一块做了一些工作，也在这次催化会议上做了一个小报告。简要来说，我们已经合成了酸化氮化碳，这种氮化碳表现出聚铵盐的性质，能够在多种溶剂中溶解，溶解后为澄清透明的溶液且有明显的丁达尔现象，并有显著的溶解度变化，溶解后表现为氮化碳纳米片。我们之前一直认为酸化位在三级胺位，但后来发现不是，酸化位在三嗪环上的结构能够较好的解释试验结果和表征。 在制备酸化氮化碳的过程中，比想象中要复杂的多，简单的三酸搅拌或者溶剂热都不能得到相应的材料，幸运的是我们最终得到了相应的材料，并且收率在65%以上，不需要超声和离心可以规模化合成。由于仍处于投稿进程中，一些细节不方便透露。 |
3楼2014-10-20 09:53:37
2918616
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fatewu: 金币+2, 谢谢回帖，欢迎常来交流，辛苦啦~ 2014-10-20 11:10:21
mshuai: 金币+5, 非常感谢回帖，帮助很大，明天下载你们的文章拜读一下 哈哈~ 2014-10-20 22:38:48
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C3N4上的N类型，从文献的XPS结果来看，可分为4种。 XPS.png （1）结合能最低、同时数量最多的三均三嗪结构中sp2 N，即C=N–C（2）桥联三均三嗪的叔胺物种，即C–N(–C)–C或C–N(–H)–C（3）类石墨层边缘的sp3的脂肪胺，如-NH2（4）部分的季铵物种NR4+，或者XPS的荷电效应。 去质子化是使用低浓度的NaOH等碱物质处理C3N4，使其脂肪胺缩合，形成更多的桥联胺（同时释放NH3），增强了C3N4的碱性。见苏方正的Catal. Sci. Technol., 2012, 2, 1005-1009。 质子化是使用低浓度的HCl等物质处理C3N4。HCl和C3N4的桥联叔胺，甚至是带有缺陷的三均三嗪结构发生类似NH3+HCl-->NH4Cl反应。这样降低了C3N4的碱性，但是提高了季铵物种。类似的，一些卤化物也可以和C3N4发生类似的季胺化反应。见我们课题组最近工作：Catal. Sci. Technol., 10.1039/c4cy00770k。 质子化处理过程，实际上产生了可溶的季铵物种物质。如果处理条件比较苛刻。那么最终固相的C3N4类石墨层会崩溃，升至类石墨成发生剥离，变成胶体体系，如三楼所述。  CO2.png |
5楼2014-10-20 10:51:30
