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会跳的丸子

木虫 (正式写手)

[资源] 余家国教授的最新JACS——{001}和{101}晶面构成表面异质结

Enhanced Photocatalytic CO2-Reduction Activity of Anatase TiO2 by Coexposed {001} and {101} Facets
       Jiaguo Yu *, Jingxiang Low , Wei Xiao , Peng Zhou , and Mietek Jaroniec *
       TiO2的晶面控制已经吸引了广泛的研究，本文中通过研究{001} 和{101}晶面的比例对于CO2催化还原能力的影响，在DFT理论计算的基础上，提出了表面异质结的新概念来解释不同晶面比例的催化活性。
       通过理论计算，{001} 和{101}具有不同的能带结构和带边。{001} 和{101}晶面接触后，费米能级进入{001} 晶面的价带，但仍高于{101}晶面的价带顶，这也是为什么{001} 和{101}晶面可以形成表面异质结的原因，同时，形成的异质结有助于光生电子空穴的传输和分离。
       文章通过改变HF的加入量来进行晶面调控。随着HF的加入量增大，TiO2的结晶性越好，{001}晶面的比例越大，不过晶粒尺寸增大且变得扁平，同时比表面积下降。文章通过对比分析，解释催化效果的不同是由于表面异质结的形成，并不是由于比表面积和结晶度的差异。
       {001} 晶面较少时，大部分电荷在{101}晶面聚集，使其更容易复合，只有小部分可以参与光催化反应。随着{001} 晶面增至合适比例，电子和空穴可以有效的迁移到{001} 和{101}晶面，在{001}晶面发生氧化反应，在{101}晶面发生还原反应。当{001} 晶面过多，会在{101}晶面产生电子溢出效应，使得{001} 晶面表面和内部的电子难以传输到{101}晶面，并更容易跟{001} 晶面的空穴复合。{101} 和{001}晶面的合适比例为45：55。
       希望余老师提出的这种新概念及研究方法能对大家有所启发。
[ Last edited by 会跳的丸子 on 2014-6-28 at 10:02 ]
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1楼 2014-06-27 22:58:18
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罗马里奥

至尊木虫 (正式写手)

★★★ 三星级,支持鼓励

其实这个概念不是这篇文章第一个提出，最早的是日本人做的二氧化钛不同晶面的选择性沉积，然后2011年山东大学黄柏标教授提出了电荷的晶面选择性转移，奠定了不同晶面表面异质结形成的基础轮廓，2012年李灿院士在nature commun上发表了钒酸铋的晶面选择性沉积，还有2011年刘岗在angew上也说明了不同晶面间具有不同的能带排列，余家国教授把这些概念拧结在一起。
不过只要能发表到jacs上都是好文章，读读大有裨益。
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8楼2014-06-28 09:35:02
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罗马里奥

至尊木虫 (正式写手)
引用回帖:
2楼: Originally posted by yupeilin at 2014-06-27 23:38:38
001和101晶面之间的导带位置关系难道还没有定论吗？

这个早都有定论了。
其实有的时候想想做暴露晶面的文章五花八门。
刚开始nature上发表文章说001的活性高，所以一大堆的人开始做高暴露比例001晶面的文章，然后jacs上发了一大堆，接着暴露比做的足够高了，暴露比上做不了文章了，然后有开始质疑001面的活性高低，然后又一大堆的文章来讨论他们之间的活性排序。排完序之后，觉得又没可挖的了，就有开始把两个晶面捏合在一起，提出所谓的异质结。
不过呢，有的时候再想想，科研就是这样，东西慢慢的研究，逐渐的把一个东西或者一个概念研究的越来越深入，都是经过了很多脑力活动的辛苦结果啊。
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9楼2014-06-28 09:42:02
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yupeilin

金虫 (小有名气)

★★★★★ 五星级,优秀推荐

001和101晶面之间的导带位置关系难道还没有定论吗？
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2楼2014-06-27 23:38:38
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罗马里奥

至尊木虫 (正式写手)
引用回帖:
11楼: Originally posted by 会跳的丸子 at 2014-06-28 10:15:47
非常感觉你的回复。
从晶面控制的角度来看，这篇文章是对先前研究的延伸。个人觉得这篇文章的重点是通过晶面控制形成表面异质结，我们在以后研究中可以借鉴这个概念，不用再费劲地描述为晶面比例，这会不会是文章 ...

按照这个概念可以考虑做以下工作：1、其它晶面之间的异质结，比如001和100的异质结，100和101的异质结等；2、三个晶面或者更多晶面之间的异质结，比如001、101和100之间的三晶面结。
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14楼2014-06-28 11:32:56
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会跳的丸子

木虫 (正式写手)
引用回帖:
8楼: Originally posted by 罗马里奥 at 2014-06-28 09:35:02
其实这个概念不是这篇文章第一个提出，最早的是日本人做的二氧化钛不同晶面的选择性沉积，然后2011年山东大学黄柏标教授提出了电荷的晶面选择性转移，奠定了不同晶面表面异质结形成的基础轮廓，2012年李灿院士在nat ...

非常感觉你的回复。
从晶面控制的角度来看，这篇文章是对先前研究的延伸。个人觉得这篇文章的重点是通过晶面控制形成表面异质结，我们在以后研究中可以借鉴这个概念，不用再费劲地描述为晶面比例，这会不会是文章作为communication被审稿人认可的原因？
经常能看到你在这个版块发的帖子，质量都很高，希望能和你多多交流。
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11楼2014-06-28 10:15:47
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会跳的丸子

木虫 (正式写手)
引用回帖:
14楼: Originally posted by 罗马里奥 at 2014-06-28 11:32:56
按照这个概念可以考虑做以下工作：1、其它晶面之间的异质结，比如001和100的异质结，100和101的异质结等；2、三个晶面或者更多晶面之间的异质结，比如001、101和100之间的三晶面结。...

我在这里只起到了抛砖引玉的作用，如果这篇文章让您来介绍，一定做得比我好得多。
谢谢交流
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15楼2014-06-28 11:48:09
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绍敏郡主

木虫 (著名写手)

★★★★★ 五星级,优秀推荐

看起来很高端的样子
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25楼2014-06-29 01:35:09
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zxf984

至尊木虫 (文坛精英)
很好的讨论！！！让大家学习了！！！谢谢！！不知哪位能够提供上面讨论中所提及的文献！！不胜感激！！！谢谢！！
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29楼2014-06-29 11:19:19
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luckey28803楼
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