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余家国教授的最新JACS——{001}和{101}晶面构成表面异质结
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Enhanced Photocatalytic CO2-Reduction Activity of Anatase TiO2 by Coexposed {001} and {101} Facets Jiaguo Yu *, Jingxiang Low , Wei Xiao , Peng Zhou , and Mietek Jaroniec * TiO2的晶面控制已经吸引了广泛的研究，本文中通过研究{001} 和{101}晶面的比例对于CO2催化还原能力的影响，在DFT理论计算的基础上，提出了表面异质结的新概念来解释不同晶面比例的催化活性。 通过理论计算，{001} 和{101}具有不同的能带结构和带边。{001} 和{101}晶面接触后，费米能级进入{001} 晶面的价带，但仍高于{101}晶面的价带顶，这也是为什么{001} 和{101}晶面可以形成表面异质结的原因，同时，形成的异质结有助于光生电子空穴的传输和分离。 文章通过改变HF的加入量来进行晶面调控。随着HF的加入量增大，TiO2的结晶性越好，{001}晶面的比例越大，不过晶粒尺寸增大且变得扁平，同时比表面积下降。文章通过对比分析，解释催化效果的不同是由于表面异质结的形成，并不是由于比表面积和结晶度的差异。 {001} 晶面较少时，大部分电荷在{101}晶面聚集，使其更容易复合，只有小部分可以参与光催化反应。随着{001} 晶面增至合适比例，电子和空穴可以有效的迁移到{001} 和{101}晶面，在{001}晶面发生氧化反应，在{101}晶面发生还原反应。当{001} 晶面过多，会在{101}晶面产生电子溢出效应，使得{001} 晶面表面和内部的电子难以传输到{101}晶面，并更容易跟{001} 晶面的空穴复合。{101} 和{001}晶面的合适比例为45：55。 希望余老师提出的这种新概念及研究方法能对大家有所启发。  [ Last edited by 会跳的丸子 on 2014-6-28 at 10:02 ] |
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