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急，20金币 请教Mn XPS 的问题！~
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用共沉淀法掺杂少量的Mn，当在1.25wt%时从H2-TPR和XPS的表面原子百分含量来分析应该是单层分布，是2D结构。当大于这个值的时候，表面的MnOx从2D向3D转变。但是奇怪的是BE在1.25时为640.1（文献中几乎是Mn2+的了），在2.5 和5时为640.8（文献中Mn3+的大概在这附近），增加了0.7ev。怎么也想不明白为什么会增加呢？大部分的文献都是说高分散的MnOx中Mn的BE应该是增加0.7到1.3ev，但是为什么我的样品会出现这种反常的情况，结合能这么低，而且结合能反而随着分散度的降低而增加？ 有一本书倒是提到了说最表层的金属因为配位减少会导致导带带宽变窄，价层电子密度增加，引起BE变化。当金属为d轨道半满以下时，是成键，所以会引起BE增加，高于体相大约0.6ev以上；而为半满以上时，为反键，BE会降低0.75ev以上。 我就用这个解释我的样品，不知道对不对。 解释如下：Mn的结合能发生了0.7ev的变化，这说明从CZAM1.25到CZAM2.5和CZAM5表面的Mn发生了化学位移。这是因为MnOx为单层分布时，Mn的配位数较体相减少，s、p、d导带变窄，杂化程度降低，3d轨道电子密度增加[24]，趋于3d54s0结构，结合能下降。随着表面MnOx物种从2D向3D结构转变，Mn的配位数增加，内层电子结合能上升。 值得一提的是有文献证明了表面的高分散2D MnOx 是四配位的单核结构。 请大虫们作出判断解释 谢谢 |
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2楼2008-02-20 16:21:23
3楼2008-02-20 18:17:05
zuozhijun5134
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4楼2008-02-24 19:57:13
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5楼2008-02-24 19:57:44
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可能是我当时没有说清楚，是指在MnO2的含量为1.25wt%时Mn的BE为640.1，在文献中间一般只有在Mn2+离子的Be才会这么低 而2.5wt%时，BE上升到640.8，文献中Mn3+的BE一般在641附近。 我困惑的时为什么会这么低，因为我认为这些MnOx在表面是高分散态的，大部份的文献都认为高分散的MnOx中Mn 的Be会向高能级迁移0.7到1.3ev，这是因为载体与MnOx发生相互作用引起的增加 此外，随着含量的增加，应该是分散度下降，载体对MnOx的影响减小，BE应该下降才对，怎么相对于1.25wt%反而增加？ 不过现在这个问题我自己解决了，虽然还不是百分百肯定是我想的原因，但是也差不多了，唯一需要的就去去找那个中科院的老师好好讨论一下 你要的文献是在小木虫上下的，就是那个catalysis reviwe的帖子，我等下去找一下连接 |
6楼2008-02-25 16:42:21