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shijunjun

铜虫 (小有名气)


[交流] 求助关于浸渍发的一些机理和载体表面酸性和浸渍的关系

最近在做PtSn负载型催化剂,(Pt前驱体为氯铂酸H2PtCl6)其中几个问题想请教下大家:
(1)Al2O3 表面浸渍Pt时,有两种吸附:a. exchange with surface OH groups (可以理解为离子交换吗)即氧化铝上的羟基与氯铂酸根离子反应。 b. adsorption 这里加上我看得一篇文献和个人理解  就是说γ-氧化铝表面经过高温处理后脱羟基后形成的L酸位也就是裸露的Al(带正电)吸引了氯铂酸根离子
问题:到底是上面的(1)占主要还是(2)占主要  避免引起争议 先说明载体是r氧化铝


(2) 既然有两种吸附,我对一些载体如尖晶石 水滑石 (MgAl2O4) 等镁铝双氧化物上的吸附就非常的搞不懂了 首先这些载体表面既有铝又有镁  到底是和羟基反应占主导还是吸附占主导  其次如果吸附作用占主导地位  那么到底氯铂酸根主要吸附在镁上还是在铝上
Ps:在水溶液中氧化铝和这些镁铝爽氧化物会水合,载体表面会多出羟基来,这个因素该怎么考虑.


(3)关于这么镁铝双氧化物和氧化铝的酸性比较  一般来说很多文献上也讲到r氧化铝的酸性大于双氧化物  但是根据一些书上  田部浩三说镁铝双氧化物的酸量增加, 就像Al2O3的酸性小于Al2O3-SiO2一样


(4)顺路求氧化铝表面羟基和酸性大小的关系的文献   


求大神@jinkai838   @me471084707  @penfee   @20090779  @uffss2000  @磊zhangl  @wwennian    @freelover   @xytoz--2008   @tim03   @aihua31   @hdpulzx   @zyhou    @tangbohejin   @rabbit7708    @l_paradox   @shihaihui    @berlin   @骑着蜗牛追火箭   @jacken       @可可西里   @fzzjj  @Rhodium6071  et al.  (排名不分先后 我只是在以往的帖子(4个帖子里)里找了你们的名字  其他大神看到也求帮助)  

万分感谢!!!

[ Last edited by shijunjun on 2012-8-24 at 13:01 ]
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shijunjun

铜虫 (小有名气)


求顶  求帮助
2楼2012-08-24 12:57:17
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shijunjun

铜虫 (小有名气)


再顶   求帮顶啊
3楼2012-08-24 14:40:37
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★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包,谢谢回帖
shijunjun: 金币+10, 回答相当具体 且有相关文献 万分感谢 2012-08-24 19:22:07
好多问题, 我的回答也不一定标准!

(1)Al2O3 表面浸渍Pt时,有两种吸附:a. exchange with surface OH groups (可以理解为离子交换吗)即氧化铝上的羟基与氯铂酸根离子反应。 b. adsorption 这里加上我看得一篇文献和个人理解  就是说γ-氧化铝表面经过高温处理后脱羟基后形成的L酸位也就是裸露的Al(带正电)吸引了氯铂酸根离子
问题:到底是上面的(1)占主要还是(2)占主要  避免引起争议 先说明载体是r氧化铝
这个要看你的负载量和你的载体前处理温度, 如果处理温度较低而且负载量很小,估计(1)占主要, 它优先!
如果前处理温度比较高(>550度),而且负载量比较大, (2)占主要。
我给学生讲《催化化学》课中,有一个经典的案例就是用红外手段表征Re在氧化铝上的沉积位置!


(2) 既然有两种吸附,我对一些载体如尖晶石 水滑石 (MgAl2O4) 等镁铝双氧化物上的吸附就非常的搞不懂了 首先这些载体表面既有铝又有镁  到底是和羟基反应占主导还是吸附占主导  其次如果吸附作用占主导地位  那么到底氯铂酸根主要吸附在镁上还是在铝上
Ps:在水溶液中氧化铝和这些镁铝爽氧化物会水合,载体表面会多出羟基来,这个因素该怎么考虑.
尖晶石和水滑石是两回事,尖晶石是高温烧制而成,其表面羟基等很少,水滑石不能高温处理,否则结构就踏了。
应该主要作用在铝上!我们做过Cu取代的Mg-Al-O, Zn-Al-O水滑石,TPR表征明显看出Cu主要与Al相互作用。(Journal of Catalysis马上就要出来!)
类似的文献见:
Fuel, Volume 96, June 2012, Pages 419-425
Applied Catalysis A: General, Volume 403, Issues 1–2, 22 August 2011, Pages 173-182
Applied Catalysis B: Environmental, Volume 101, Issues 3–4, 14 January 2011, Pages 431-440

(3)关于这么镁铝双氧化物和氧化铝的酸性比较  一般来说很多文献上也讲到r氧化铝的酸性大于双氧化物  但是根据一些书上  田部浩三说镁铝双氧化物的酸量增加, 就像Al2O3的酸性小于Al2O3-SiO2一样
氧化铝的酸性肯定大于镁铝双氧化物,因为氧化镁是碱性的。这与 田部浩三说的没有矛盾。就像Al2O3的酸性小于Al2O3-SiO2是因为在混合氧化物中,Al,Si的配位数不一样,有多余的电荷造成的。这些基础还要翻书!


(4)顺路求氧化铝表面羟基和酸性大小的关系的文献
没有直接的关系,拟薄水铝石羟基最大,但是没有任何酸性,这取决于氧化铝的前处理温度,要让暴露的Al上形成路易斯酸、而保留的微量羟基又显酸性时,酸性最强。
4楼2012-08-24 15:27:29
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shijunjun

铜虫 (小有名气)


引用回帖:
4楼: Originally posted by zyhou at 2012-08-24 15:27:29
好多问题, 我的回答也不一定标准!

(1)Al2O3 表面浸渍Pt时,有两种吸附:a. exchange with surface OH groups (可以理解为离子交换吗)即氧化铝上的羟基与氯铂酸根离子反应。 b. adsorption 这里加上我看得一篇 ...

太牛了。。     明白了好多问题  谢谢   将发在JC上那篇文章记得分享啊 老师  造福广大迷茫的虫子,谢谢!
5楼2012-08-24 19:18:39
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jacken

金虫 (正式写手)



小木虫: 金币+0.5, 给个红包,谢谢回帖
化合物等电点解释

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6楼2012-08-27 11:59:00
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