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penfee荣誉版主 (文学泰斗)
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【求助】如何解决高压釜水相加氢反应中金属催化剂的流失问题 已有25人参与
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本人在做高压釜水相加氢反应时，发现催化剂活性成分流失严重，很是懊恼。 催化剂为活性炭负载Ni催化剂，反应介质H2O，反应温度200度左右，H2压力50公斤。 这里非常希望和有类似困惑或很有心得的朋友交流两个问题：一是在此种反应条件下催化剂活性成分流失的原因；二是如何抑制流失。 对于流失原因，通过阅读文献，初步认为是在高温或临界条件下水的强酸性在作怪。常温下水中由于溶解有CO2而具有弱酸性，pH在6.2左右，提高温度，将增加CO2的水解产生更多的质子，从而可能导致高温下的强酸性。如果事先除去CO2，是不是可以减少这种酸性，从而提高催化剂的稳定性呢？依照此思路，我先把水煮沸约半小时，降至室温时测pH到8左右（有点困惑，没有CO2了，怎么成弱碱性了，另注，用的是购买的纯水），然后做反应，控制流失效果依然不好。下一步，我希望通过调节溶液pH值进一步考察一下稳定性，不知道这样可行不可行。 如何抑制流失，通过查阅很多文献和网上包括小木虫这里的相关资料，了解到一些抑制活性组分流失的方法，比如更换氧化物载体增强相互作用，活性炭硝酸再处理而后负载，或增加其他辅助金属成分。按照这些思路做些实验，发现效果并不是十分理想，催化剂一次二次循环活性就损失很多了。硝酸处理似乎可行，但并不十分牢靠。但不知道增加其他金属成分是不是能够有效解决流失问题。 以上两点非常希望与由此相关困惑并很有心得提高催化剂稳定性的朋友能够不吝赐教。 谢谢 [ Last edited by penfee on 2010-5-20 at 11:02 ] |
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 雷尼镍加氢 |
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penfee
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夏，你说的这点，我又想了一下。原来我以为水在高温条件下解离，并不代表它的酸性增强了，因为质子H和OH-是同等的，所以不能说酸性增强，只能说在这么高温条件下，水的进一步解离导致H和OH的浓度都极大增强，或者说它们各自的活性（活化度）增强，所以在具体的反应中能够更有效地参与到反应中，看反应底物在H或OH的进攻下，更容易受到那种离子的影响，如果底物分子中具有电子云密度较强的活性官能团，则易受H的亲电攻击，而发生氢解；反之则更容易受OH的亲核攻击，也发生解离。不过这些过程说都最后都是一个水解过程。也就是说是水参与了反应。 我现在有点明白了。 我一直想找到一种不受高温水腐蚀的催化剂，不知道有没有。是不是惰性的金属稳定性更好一点呢？求解与大家。比如说Cu，它和Ni构成双金属催化剂后，是不是能够抵御水的侵蚀？ |
9楼2010-05-21 13:47:06
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小木虫(金币+0.5):给个红包，谢谢回帖交流
hr5898(金币+1):谢谢应助！ 2010-05-20 18:47:39
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hr5898(金币+1):谢谢应助！ 2010-05-20 18:47:39
| Ni/C under reaction condition: there will be a mount of carbon adsorbed on the active centre, leading to the deactivation of catalyst. Besides, Ni is easy to leach from the support. You can design a new catalysts with protection of Ni via polymer or matrix. |
3楼2010-05-20 15:48:13
penfee
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4楼2010-05-20 19:10:17
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