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lgl102110

金虫 (正式写手)

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[交流] 【讨论】光解水国际前沿问题和最新光解水资料下载

在版内看到很多虫友是做光解水的，现在我开这个帖子来讨论一下，光解水的出路在哪？我先发表一下个人意见，权作抛砖引玉
光解水分为两种：均相和异相。版内很多朋友都是做异相的，估计很少做均相的吧。其实最近很多文章都是做均相的，
水的分解有两个半反应，一个是水的还原，也就是放氢气的过程，另一个是水的氧化，也就是放氧气的过程。两者结合才是完美的water splitting.我估计国内大部分是做水的还原，很少做水的氧化吧。因此，水的氧化是目前的国际前沿。
推荐几个均相催化的作者：
D. Nocera Meyer R. Eisenberg Sakai，另外，我把我们组这次开文献报告会我做的文献综述传上来，供大家交流。http://www.namipan.com/d/Photoca ... 1927d78d68700564700
我再推荐这几天刚出来的两个小综述，关于水的氧化的文章
http://www.namipan.com/d/ar90022 ... 77e46effa1f79bc2e00
http://www.namipan.com/d/ar90015 ... cfcf984d4ee1f9a0900

[ Last edited by lgl102110 on 2009-11-26 at 09:02 ]

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1楼2009-11-16 15:05:41

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HF.Jiang

木虫 (正式写手)

至尊木虫

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小木虫(金币+0.5):给个红包，谢谢回帖交流
nxl5096224(金币+6,VIP+0):谢谢啦~ 11-29 16:55

楼主的问题很好，见解很高。好像国内对水的氧化的重要性认识还稍显不足。水的完全分解需分两步走（光催化分解水产氢最终需走完全分解水道路），产氢和产氧，国际上报导的产氢研究很多，活性也很高，最近李灿院士小组报导的CdS催化剂产氢光量子效率达到93％，再要提高也很困难，应该说，经过这些年的研究，国际上对光催化分解水产氢的机理有较深的认识。然而，光催化分解水产氧的活性很低（相对产氢来说），对其机理认识不够（是否是通过中间物种而生成O2还是同时捕获四个空穴而生成O2，有待研究），但无论那种机理，光解水产氧均需提供四个空穴（电子）才能产O2，从这一点上看就远比产H2（需捕获二个电子）困难得多。因此，在光催化完全分解水研究中，产氧是决速步骤，解决了氧产生等相关问题（认识产氧机理，助剂作用等），有助于提高催化剂完全分解水的活性。当然，并不是说能产氧催化剂都能用于分解水，而是说通过产氧研究，认识产氧机理，并发展出产氧催化剂体系，这些有助于提高催化剂（能带位置与水分解电位相匹配）完全分解水活性。

关于分解水无法得到计量比的H2和O2的问题，在实验中经常遇到，现在多数人认为是O2在水中溶解或在催化剂表面吸附的缘故。但是我们的实验发现，即使产氢量达到100umol以上，产氧量仍然很低（真空系统），有时甚至检测不到氧的产生，但是我们通过调变助剂，可以得到计量比的H2和O2。这种现象用O2在水中的溶解度及吸附很难解释，目前我们只能说这跟很多因素有关，如水的纯度（无易氧化杂质）、催化剂体系，当然包括O2在水中的溶解度及在催化剂上的吸附等。