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juel铁杆木虫 (职业作家)
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[交流]
【讨论】探讨一个反应机理
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在以H-MOR为催化剂的二甲醚加CO制乙酸甲酯反应中（常压反应），反应温度超过260度时发现产物中有不少的CO2和甲烷。很难解释这些产物的由来，此外分子筛H-MOR催化剂上发现有积碳。 我个人想了一下，酯脱羧基需要加氢，我看文献报道一般在400度左右，明显高于这个反应。并且反应气中只有二甲醚与一氧化碳。 氢的来源？二甲醚在分子筛酸性位高温脱水烷基化反应？造成积碳与脱氢？ 但是在分子筛催化剂，300度以下，这可能吗？ 该反应的补充信息： DME的转化率随温度提高一直增加在220度以后转化率几乎为100%，而乙酸甲酯的产率随温度变化呈火山型，并在220度达到最大，选择性在90%以上。之后急剧变小，在280度时，乙酸甲酯的选择性降低到20%以下。 产物中CO2在180度以上就会产生，随温度提高而增长，CH4只有到了260度以后才出现的产物。现在主要想讨论一下高温下产生CO2，CH4这些副产物的原因。 本贴长期有效，多谢袁振与zyh116的有益讨论，开扩了不少思路,特追加金币。  [ Last edited by juel on 2009-8-3 at 00:01 ] |
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低温下，二甲醚在一氧化碳气氛下酸性分子筛催化剂催化重整生成乙酸甲酯，伴有二氧化碳和乙烷副产物生成好解释 我也不是作这个方向,只是一个朋友问到,觉得很有意思,同时也想了解下这个研究方向,这才引发这个讨论帖. 低温时,DME在CO气氛下反应,生成乙酸甲酯,伴随CO2和C2H6副产物产生,请问该如何解释呢? 没有记错的话,文献报道的生成乙酸甲酯(MA)的机理为: CH3OCH3+*H =CH3OH + CH3* （1） CH3OH+H*=CH3* +H2O （2） 上面2步属于诱导期,有水产生,后面两个连续反应就是无水反应了: CO+CH3*=COCH3* （3） COCH3*+CH3O*=CH3COOCH3 （4） 所以如果只是进行1，2反应，是可以得到烃与水的。 [ Last edited by juel on 2009-8-3 at 11:45 ] |
16楼2009-08-02 23:56:23
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