| 查看: 3564 | 回复: 32 | |||||
[交流]
CO2电化学还原反应中催化机制的理论计算研究
|
|||||
|
Highly effective sites and selectivity of nitrogen-doped graphene/CNT catalysts for CO2 electrochemical reduction Guo-Liang Chai^1 and Zheng-Xiao Guo 1. g.chai@fjirsm.ac.cn http://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2015/sc/c5sc03695j Metal-free catalysts, such as graphene/carbon nanostructures, are highly cost-effective to replace expensive noble metals for CO2 reduction if fundamental issues, such as active sites and selectivity, are clearly understood. Using both density functional theory (DFT) and ab initio molecular dynamic calculations, we show that the interplay of N-doping and curvature can effectively tune the activity and selectivity of graphene/carbon-nanotube (CNT) catalysts. The CO2 activation barrier can be optimized to 0.58 eV for graphitic-N doped graphene edges, compared with 1.3 eV in the un-doped counterpart. The graphene catalyst without curvature shows strong selectivity for CO/HCOOH production, whereas the (6, 0) CNT with a high degree of curvature is effective for both CH3OH and HCHO production. Curvature is also very influential to tune the overpotential for a given product, e.g. from 1.5 to 0.02 V for CO production and from 1.29 to 0.49 V for CH3OH production. Hence, the graphene/CNT nanostructures offer great scope and flexibility for effective tunning of catalyst efficiency and selectivity, as shown here for CO2 reduction. CO2电化学还原反应的催化机制理论研究文章，大部分只根据反应中各个反应中间物的吸附能自由能变化来讨论可能的反应机制，而忽略了CO2的吸附势垒，也就是CO2电化学反应的第一步。这篇文章通过Car–Parrinello molecular dynamics并直接考虑水溶液的影响，模拟计算了CO2的吸附势垒，根据吸附势垒的大小筛选出最可能的吸附位。再进一步讨论各种反应步骤中可能产生的反应中间物的自由能从热力学上来确定最可能的反应步骤，以及最优的催化活性点。另外也提出了方法如何进一步优化催化活性点的活性。并从电子结构上揭示了费米能级附近电子态与催化活性的关系。 这篇文章对做CO2电化学还原催化理论研究的同学提供了一个很好的参考例子。 |
回复此楼» 本帖附件资源列表
-
欢迎监督和反馈：小木虫仅提供交流平台，不对该内容负责。
本内容由用户自主发布，如果其内容涉及到知识产权问题，其责任在于用户本人，如对版权有异议，请联系邮箱：xiaomuchong@tal.com - 附件 1 : c5sc03695j.pdf
2016-11-27 19:08:00, 1010.23 K
» 收录本帖的淘帖专辑推荐
 仿真建模与计算 | 零点能 |
» 本帖已获得的红花（最新10朵）
» 猜你喜欢
现代”学阀”该如何界定
已经有12人回复
-
国社科系统bug了，是不是要放榜了？
已经有10人回复
-
课题组招2027级博士 上海工程技术大学 激光智能制造方向
已经有4人回复
-
上海工程技术大学 激光智能制造课题组 2027级博士研究生招生
已经有3人回复
-
上海工程技术大学激光智能制造课题组｜2027级博士研究生招生公告
已经有11人回复
-
我的奶奶
已经有3人回复
» 本主题相关价值贴推荐，对您同样有帮助:
- 消除催化零回复，感谢虫友来交流(四）
已经有27人回复
- 电化学还原CO2的一些问题的请教
已经有8人回复
- 浙江工业大学2014国家基金资助清单
已经有12人回复
- 福州大学金属有机化学应届硕士求职
已经有8人回复
- 山东高考化学研究
已经有4人回复
- 甲酸检测问题的解决方法
已经有7人回复
- Scientific Reports-钛酸锂气胀机理文章Gassing in Li4Ti5O12-based batteries
已经有256人回复
- 福州大学2012年获国家自然科学基金资助项目清单（截止8月21日）
已经有5人回复
- 焦化废水处理
已经有10人回复
- 高能电池——锂硫电池、金属空气电池
已经有19人回复
- 土壤中剥离涂层下管线钢的硫酸盐还原菌腐蚀研究取得新进展
已经有1人回复
- 电化学还原CO2反应池
已经有13人回复
- 离子液体扫盲啦
已经有13人回复
- 化学三处面上项目中标题目
已经有60人回复
- 【专题】原创经典-各专家对锂离子电池容量衰减原因分析
已经有140人回复
» 抢金币啦！回帖就可以得到:
-
2027年航天航空、材料与人工智能国际会议（AMAI 2027）
+1/955
-
2027年电气工程、自动化与应用工程国际会议（EEAE 2027）
+1/941
-
2027年计算机视觉、设计与非遗文化传播国际会议（CVDC 2027）
+1/859
-
大连理工大学大连市复杂工业场景具身智能重点实验室科研助理招聘启事
+2/164
-
大连理工大学控制科学与工程学院欧勇盛教授课题组2026年科研助理招聘启事
+2/164
-
韩国全北国立大学禽病研究所博士研究生招生简章
+2/54
-
哈工大（深圳）何自开团队诚招2027级化学工程与技术专业博士生
+1/42
-
西北民族大学数学与计算机科学学院招聘数学和计算机专业的博士
+1/39
-
求助邢其毅第四版基础有机化学PDF版
+1/32
-
哈工大深圳徐小川课题组招聘博士后
+1/30
-
加拿大UBC博士/博士后招聘｜人工智能 × 电池
+1/16
-
国家级大人才团队，欢迎硕博连读推免生2名！化学、材料、石油工程：油田化学
+1/15
-
【推免招生】招收材料、化工、环境、冶金类推免生
+1/9
-
今年社科板块怎么这么安静？往年这时候一起陪我焦虑的人呢？
+1/8
-
加拿大UBC博士后招聘｜人工智能 × 电池
+1/7
-
北京科技大学2027级博士研究生招生｜流体力学与渗流力学方向
+1/5
-
【征稿】Springer Nature热电专题 Discover Materials / Discover Chemistry
+1/4
-
中国科大化学与材料科学学院/苏州高研院刘东课题组诚聘催化方向博士后
+1/3
-
求助《化学类课程思政教学设计》电子书
+1/2
-
大湾区大学姚瑶课题组2027届博士生招生 （与中山大学联合培养）
+1/2
★
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵 |
本帖内容被屏蔽 |
2楼2016-11-27 19:29:55
3楼2016-11-27 19:31:20
11楼2016-11-27 19:58:35
28楼2016-11-27 22:52:36
简单回复
dsctg4楼
2016-11-27 19:36
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
蛋蛋小童鞋5楼
2016-11-27 19:46
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
赞
送红花一朵
纳米材料7536楼
2016-11-27 19:48
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
2016-11-27 19:49
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福宝。 发自小木虫Android客户端
NickyHCQ8楼
2016-11-27 19:52
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
顶 发自小木虫Android客户端
skyish9楼
2016-11-27 19:52
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
一 发自小木虫IOS客户端
吸血人狼城10楼
2016-11-27 19:55
回复
xhmaohan12楼
2016-11-27 20:02
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
guanlianwu13楼
2016-11-27 20:03
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
JOEF14楼
2016-11-27 20:04
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
jyjydd15楼
2016-11-27 20:09
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
.
youngen16楼
2016-11-27 20:12
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
gengxin6017楼
2016-11-27 20:12
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福
zuiaixuexi18楼
2016-11-27 20:24
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
哦
tan91419楼
2016-11-27 20:46
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
青云丹鹤20楼
2016-11-27 21:05
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福
ljqpyk21楼
2016-11-27 21:42
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
jixiangbao22楼
2016-11-27 22:01
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
liubq0823楼
2016-11-27 22:14
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
nono200924楼
2016-11-27 22:15
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
shenrenren25楼
2016-11-27 22:30
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
ri3yue326楼
2016-11-27 22:49
回复
tzynew27楼
2016-11-27 22:49
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
wtbccq50529楼
2016-11-27 23:00
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
paperhunter30楼
2016-11-27 23:29
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
abinitio31楼
2016-11-28 08:13
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
送红花一朵
L239641816632楼
2017-02-04 00:10
回复
毛勤虎33楼
2017-02-14 09:13
回复