应《网络安全法》要求，自2017年10月1日起，未进行实名认证将不得使用互联网跟帖服务。为保障您的帐号能够正常使用，请尽快对帐号进行手机号验证，感谢您的理解与支持！

24小时热门版块排行榜    

小木虫论坛-学术科研互动平台 » 计算模拟区 » 第一性原理 » 热点前沿问题讨论 » CO2电化学还原反应中催化机制的理论计算研究
51/1返回列表
查看: 3259  |  回复: 32
只看楼主 @他人 存档 新回复提醒 (忽略) 收藏    在APP中查看
当前只显示满足指定条件的回帖，点击这里查看本话题的所有回帖

valenhou001

至尊木虫 (职业作家)

[交流] CO2电化学还原反应中催化机制的理论计算研究

Highly effective sites and selectivity of nitrogen-doped graphene/CNT catalysts for CO2 electrochemical reduction
Guo-Liang Chai^1 and Zheng-Xiao Guo
1. g.chai@fjirsm.ac.cn
http://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2015/sc/c5sc03695j
Metal-free catalysts, such as graphene/carbon nanostructures, are highly cost-effective to replace expensive noble metals for CO2 reduction if fundamental issues, such as active sites and selectivity, are clearly understood. Using both density functional theory (DFT) and ab initio molecular dynamic calculations, we show that the interplay of N-doping and curvature can effectively tune the activity and selectivity of graphene/carbon-nanotube (CNT) catalysts. The CO2 activation barrier can be optimized to 0.58 eV for graphitic-N doped graphene edges, compared with 1.3 eV in the un-doped counterpart. The graphene catalyst without curvature shows strong selectivity for CO/HCOOH production, whereas the (6, 0) CNT with a high degree of curvature is effective for both CH3OH and HCHO production. Curvature is also very influential to tune the overpotential for a given product, e.g. from 1.5 to 0.02 V for CO production and from 1.29 to 0.49 V for CH3OH production. Hence, the graphene/CNT nanostructures offer great scope and flexibility for effective tunning of catalyst efficiency and selectivity, as shown here for CO2 reduction.

CO2电化学还原反应的催化机制理论研究文章，大部分只根据反应中各个反应中间物的吸附能自由能变化来讨论可能的反应机制，而忽略了CO2的吸附势垒，也就是CO2电化学反应的第一步。这篇文章通过Car–Parrinello molecular dynamics并直接考虑水溶液的影响，模拟计算了CO2的吸附势垒，根据吸附势垒的大小筛选出最可能的吸附位。再进一步讨论各种反应步骤中可能产生的反应中间物的自由能从热力学上来确定最可能的反应步骤，以及最优的催化活性点。另外也提出了方法如何进一步优化催化活性点的活性。并从电子结构上揭示了费米能级附近电子态与催化活性的关系。

这篇文章对做CO2电化学还原催化理论研究的同学提供了一个很好的参考例子。
回复此楼

» 本帖附件资源列表

  • 欢迎监督和反馈：小木虫仅提供交流平台，不对该内容负责。
    本内容由用户自主发布，如果其内容涉及到知识产权问题，其责任在于用户本人，如对版权有异议，请联系邮箱：xiaomuchong@tal.com
  • 附件 1 : c5sc03695j.pdf
    • 2016-11-27 19:08:00, 1010.23 K

» 收录本帖的淘帖专辑推荐

仿真建模与计算 零点能

» 本帖已获得的红花（最新10朵）

obaica 蛋蛋小童鞋 abinitio

» 猜你喜欢

» 本主题相关价值贴推荐，对您同样有帮助:

» 抢金币啦！回帖就可以得到:

查看全部散金贴
1楼 2016-11-27 19:28:09
已阅   回复此楼   关注TA 给TA发消息 送TA红花 TA的回帖

hy1987007

木虫 (著名写手)
★
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
顶起

发自小木虫Android客户端
回复此楼
11楼2016-11-27 19:58:35
已阅   回复此楼   关注TA 给TA发消息 送TA红花 TA的回帖
查看全部 33 个回答

obaica

禁言 (著名写手)
★
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
本帖内容被屏蔽
2楼2016-11-27 19:29:55
已阅   回复此楼   关注TA 给TA发消息 送TA红花 TA的回帖

漫天飘雪

版主 (知名作家)
★
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
、
感谢候老师分享
赞一下(1人) 回复此楼
3楼2016-11-27 19:31:20
已阅   回复此楼   关注TA 给TA发消息 送TA红花 TA的回帖
简单回复
zhchzhsh20767楼
2016-11-27 19:49   回复  
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福宝。 发自小木虫Android客户端
NickyHCQ8楼
2016-11-27 19:52   回复  
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
顶 发自小木虫Android客户端
skyish9楼
2016-11-27 19:52   回复  
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
一 发自小木虫IOS客户端
吸血人狼城10楼
2016-11-27 19:55   回复  
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
发自小木虫Android客户端
查看全部 33 个回答
普通表情 龙 兔 虎 猫 高级回复 (可上传附件)
信息提示
关闭
请填处理意见
关闭