| 查看: 3256 | 回复: 32 | |||||
[交流]
CO2电化学还原反应中催化机制的理论计算研究
|
|||||
|
Highly effective sites and selectivity of nitrogen-doped graphene/CNT catalysts for CO2 electrochemical reduction Guo-Liang Chai^1 and Zheng-Xiao Guo 1. g.chai@fjirsm.ac.cn http://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2015/sc/c5sc03695j Metal-free catalysts, such as graphene/carbon nanostructures, are highly cost-effective to replace expensive noble metals for CO2 reduction if fundamental issues, such as active sites and selectivity, are clearly understood. Using both density functional theory (DFT) and ab initio molecular dynamic calculations, we show that the interplay of N-doping and curvature can effectively tune the activity and selectivity of graphene/carbon-nanotube (CNT) catalysts. The CO2 activation barrier can be optimized to 0.58 eV for graphitic-N doped graphene edges, compared with 1.3 eV in the un-doped counterpart. The graphene catalyst without curvature shows strong selectivity for CO/HCOOH production, whereas the (6, 0) CNT with a high degree of curvature is effective for both CH3OH and HCHO production. Curvature is also very influential to tune the overpotential for a given product, e.g. from 1.5 to 0.02 V for CO production and from 1.29 to 0.49 V for CH3OH production. Hence, the graphene/CNT nanostructures offer great scope and flexibility for effective tunning of catalyst efficiency and selectivity, as shown here for CO2 reduction. CO2电化学还原反应的催化机制理论研究文章，大部分只根据反应中各个反应中间物的吸附能自由能变化来讨论可能的反应机制，而忽略了CO2的吸附势垒，也就是CO2电化学反应的第一步。这篇文章通过Car–Parrinello molecular dynamics并直接考虑水溶液的影响，模拟计算了CO2的吸附势垒，根据吸附势垒的大小筛选出最可能的吸附位。再进一步讨论各种反应步骤中可能产生的反应中间物的自由能从热力学上来确定最可能的反应步骤，以及最优的催化活性点。另外也提出了方法如何进一步优化催化活性点的活性。并从电子结构上揭示了费米能级附近电子态与催化活性的关系。 这篇文章对做CO2电化学还原催化理论研究的同学提供了一个很好的参考例子。 |
回复此楼» 本帖附件资源列表
-
欢迎监督和反馈：小木虫仅提供交流平台，不对该内容负责。
本内容由用户自主发布，如果其内容涉及到知识产权问题，其责任在于用户本人，如对版权有异议，请联系邮箱：xiaomuchong@tal.com - 附件 1 : c5sc03695j.pdf
2016-11-27 19:08:00, 1010.23 K
» 收录本帖的淘帖专辑推荐
 仿真建模与计算 | 零点能 |
» 本帖已获得的红花（最新10朵）
» 猜你喜欢
想换工作。大多数高校都是 评职称时 认可5年内在原单位取得的成果吗？
已经有9人回复
-
求个博导看看
已经有16人回复
-
上海工程技术大学张培磊教授团队招收博士生
已经有4人回复
-
上海工程技术大学【激光智能制造】课题组招收硕士
已经有5人回复
-
求助院士们，这个如何合成呀
已经有4人回复
-
临港实验室与上科大联培博士招生1名
已经有9人回复
-
需要合成515-64-0，50g，能接单的留言
已经有4人回复
-
自荐读博
已经有4人回复
-
写了一篇“相变储能技术在冷库中应用”的论文，论文内容以实验为主，投什么期刊合适？
已经有6人回复
-
带资进组求博导收留
已经有10人回复
» 本主题相关价值贴推荐，对您同样有帮助:
- 消除催化零回复，感谢虫友来交流(四）
已经有27人回复
- 电化学还原CO2的一些问题的请教
已经有8人回复
- 浙江工业大学2014国家基金资助清单
已经有12人回复
- 福州大学金属有机化学应届硕士求职
已经有8人回复
- 山东高考化学研究
已经有4人回复
- 甲酸检测问题的解决方法
已经有7人回复
- Scientific Reports-钛酸锂气胀机理文章Gassing in Li4Ti5O12-based batteries
已经有256人回复
- 福州大学2012年获国家自然科学基金资助项目清单（截止8月21日）
已经有5人回复
- 焦化废水处理
已经有10人回复
- 高能电池——锂硫电池、金属空气电池
已经有18人回复
- 土壤中剥离涂层下管线钢的硫酸盐还原菌腐蚀研究取得新进展
已经有1人回复
- 电化学还原CO2反应池
已经有13人回复
- 离子液体扫盲啦
已经有13人回复
- 化学三处面上项目中标题目
已经有60人回复
- 【专题】原创经典-各专家对锂离子电池容量衰减原因分析
已经有140人回复
» 抢金币啦！回帖就可以得到:
-
期待科研合作，共同发表论文
+5/340
-
深圳市人民医院活性天然产物研究方向诚招联合培养硕士生2-3
+1/271
-
限广州，征女友
+2/186
-
湖北大学食品安全研究团队诚招博士后
+1/175
-
上海大学管理学院阳发军教授课题组全职博士/博士后招聘启事
+1/89
-
Analytical Science Advances（Wiley出版社）长期征稿中...
+1/78
-
2026博士申请——有机化学\计算化学\药物化学方向
+1/56
-
有南京的小伙伴吗，蹲个男朋友
+1/53
-
衡水学院招收食品与营养方向联合培养研究生
+1/39
-
浙江师范大学申利国教授招聘博士后研究人员
+1/30
-
有没有在ITO或者FTO玻璃上做好的CdS薄膜购买？
+1/27
-
深圳大学李天任博士课题组研究生招生信息
+1/26
-
重庆大学前沿院，黄小洋教授课题组，招收2026年非均相催化方向学术博士2名
+1/12
-
青岛大学 丁欣 课题组 招收2026秋化学博士1名
+1/12
-
天津大学化学系吴立朋课题组申请考核制博士招生/博后招聘-有机化学，金属有机
+1/10
-
武汉大学郭宇铮教授课题组招收博士后等研究人员【先进封装/芯片/人工智能等方向】
+1/6
-
南京林业大学”申请-考核”制学术学位博士研究生招生
+1/3
-
合肥工业大学 多智能体方向 2026 级博士招生
+1/3
-
北京理工大学-集成电路与电子学院-国家杰青团队-招博士后及科研助理
+1/2
-
海南大学！海洋与极地地质团队长期招收博士和博士后
+1/1
★
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵 |
本帖内容被屏蔽 |
2楼2016-11-27 19:29:55
3楼2016-11-27 19:31:20
11楼2016-11-27 19:58:35
28楼2016-11-27 22:52:36
简单回复
dsctg4楼
2016-11-27 19:36
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
蛋蛋小童鞋5楼
2016-11-27 19:46
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
赞
送红花一朵
纳米材料7536楼
2016-11-27 19:48
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
2016-11-27 19:49
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福宝。 发自小木虫Android客户端
NickyHCQ8楼
2016-11-27 19:52
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
顶 发自小木虫Android客户端
skyish9楼
2016-11-27 19:52
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
一 发自小木虫IOS客户端
吸血人狼城10楼
2016-11-27 19:55
回复
xhmaohan12楼
2016-11-27 20:02
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
guanlianwu13楼
2016-11-27 20:03
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
JOEF14楼
2016-11-27 20:04
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
jyjydd15楼
2016-11-27 20:09
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
.
youngen16楼
2016-11-27 20:12
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
gengxin6017楼
2016-11-27 20:12
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福
zuiaixuexi18楼
2016-11-27 20:24
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
哦
tan91419楼
2016-11-27 20:46
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
青云丹鹤20楼
2016-11-27 21:05
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福
ljqpyk21楼
2016-11-27 21:42
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
jixiangbao22楼
2016-11-27 22:01
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
liubq0823楼
2016-11-27 22:14
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
nono200924楼
2016-11-27 22:15
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
shenrenren25楼
2016-11-27 22:30
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
ri3yue326楼
2016-11-27 22:49
回复
tzynew27楼
2016-11-27 22:49
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
wtbccq50529楼
2016-11-27 23:00
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
paperhunter30楼
2016-11-27 23:29
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
abinitio31楼
2016-11-28 08:13
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
送红花一朵
L239641816632楼
2017-02-04 00:10
回复
毛勤虎33楼
2017-02-14 09:13
回复