| 查看: 3334 | 回复: 32 | |||||
[交流]
CO2电化学还原反应中催化机制的理论计算研究
|
|||||
|
Highly effective sites and selectivity of nitrogen-doped graphene/CNT catalysts for CO2 electrochemical reduction Guo-Liang Chai^1 and Zheng-Xiao Guo 1. g.chai@fjirsm.ac.cn http://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2015/sc/c5sc03695j Metal-free catalysts, such as graphene/carbon nanostructures, are highly cost-effective to replace expensive noble metals for CO2 reduction if fundamental issues, such as active sites and selectivity, are clearly understood. Using both density functional theory (DFT) and ab initio molecular dynamic calculations, we show that the interplay of N-doping and curvature can effectively tune the activity and selectivity of graphene/carbon-nanotube (CNT) catalysts. The CO2 activation barrier can be optimized to 0.58 eV for graphitic-N doped graphene edges, compared with 1.3 eV in the un-doped counterpart. The graphene catalyst without curvature shows strong selectivity for CO/HCOOH production, whereas the (6, 0) CNT with a high degree of curvature is effective for both CH3OH and HCHO production. Curvature is also very influential to tune the overpotential for a given product, e.g. from 1.5 to 0.02 V for CO production and from 1.29 to 0.49 V for CH3OH production. Hence, the graphene/CNT nanostructures offer great scope and flexibility for effective tunning of catalyst efficiency and selectivity, as shown here for CO2 reduction. CO2电化学还原反应的催化机制理论研究文章，大部分只根据反应中各个反应中间物的吸附能自由能变化来讨论可能的反应机制，而忽略了CO2的吸附势垒，也就是CO2电化学反应的第一步。这篇文章通过Car–Parrinello molecular dynamics并直接考虑水溶液的影响，模拟计算了CO2的吸附势垒，根据吸附势垒的大小筛选出最可能的吸附位。再进一步讨论各种反应步骤中可能产生的反应中间物的自由能从热力学上来确定最可能的反应步骤，以及最优的催化活性点。另外也提出了方法如何进一步优化催化活性点的活性。并从电子结构上揭示了费米能级附近电子态与催化活性的关系。 这篇文章对做CO2电化学还原催化理论研究的同学提供了一个很好的参考例子。 |
回复此楼» 本帖附件资源列表
-
欢迎监督和反馈：小木虫仅提供交流平台，不对该内容负责。
本内容由用户自主发布，如果其内容涉及到知识产权问题，其责任在于用户本人，如对版权有异议，请联系邮箱：xiaomuchong@tal.com - 附件 1 : c5sc03695j.pdf
2016-11-27 19:08:00, 1010.23 K
» 收录本帖的淘帖专辑推荐
 仿真建模与计算 | 零点能 |
» 本帖已获得的红花（最新10朵）
» 猜你喜欢
生物学学硕求调剂：351分一志愿南京师范大学生物学专业
已经有5人回复
-
求调剂，一志愿厦门大学，生物与医药，总分272，本科211
已经有5人回复
-
调剂
已经有9人回复
-
070300化学学硕311分求调剂
已经有11人回复
-
一志愿北交大材料工程总分358求调剂
已经有7人回复
-
308求调剂
已经有12人回复
-
0703化学
已经有18人回复
-
生物学308分求调剂（一志愿华东师大）
已经有5人回复
-
292求调剂
已经有4人回复
-
286求调剂
已经有10人回复
» 本主题相关价值贴推荐，对您同样有帮助:
- 消除催化零回复，感谢虫友来交流(四）
已经有27人回复
- 电化学还原CO2的一些问题的请教
已经有8人回复
- 浙江工业大学2014国家基金资助清单
已经有12人回复
- 福州大学金属有机化学应届硕士求职
已经有8人回复
- 山东高考化学研究
已经有4人回复
- 甲酸检测问题的解决方法
已经有7人回复
- Scientific Reports-钛酸锂气胀机理文章Gassing in Li4Ti5O12-based batteries
已经有256人回复
- 福州大学2012年获国家自然科学基金资助项目清单（截止8月21日）
已经有5人回复
- 焦化废水处理
已经有10人回复
- 高能电池——锂硫电池、金属空气电池
已经有18人回复
- 土壤中剥离涂层下管线钢的硫酸盐还原菌腐蚀研究取得新进展
已经有1人回复
- 电化学还原CO2反应池
已经有13人回复
- 离子液体扫盲啦
已经有13人回复
- 化学三处面上项目中标题目
已经有60人回复
- 【专题】原创经典-各专家对锂离子电池容量衰减原因分析
已经有140人回复
» 抢金币啦！回帖就可以得到:
-
2026年博士研究生·哈工程先进核能材料与辐照效应研究团队
+1/288
-
铟锡化合物半导体材料与器件团队推介
+1/191
-
华北理工大学 矿业工程 研究生调剂
+3/127
-
济南大学前沿交叉科学研究院招收2026级调剂生（化学工程085602）
+1/86
-
广东工业大学-木质纤维素高值化利用团队招博士研究生
+1/84
-
武汉纺织大学全国重点实验室招收材料、化学、纺织相关研究生
+1/64
-
湖北师范大学化学化工学院招收调剂
+1/38
-
海南医科大学（海南省医学科学院）李东伟课题组招聘研究助理
+2/38
-
河南工学院诚聘优秀凝聚态物理和电子科学与技术相关专业硕博研究生
+2/36
-
北京理工大学（珠海）招收2026级考核制博士
+1/22
-
UJN物理学专业调剂
+1/18
-
西安工程大学环化学院能源环境催化与先进材料课题组招收调剂生
+1/11
-
首都师范大学化学系田洋课题组专硕招调剂生
+1/10
-
广东唯一石化院校——资源与环境专硕招生
+1/9
-
河南理工大学化学化工学院招收材料、化工类专业调剂研究生
+1/7
-
招调剂_北京农学院_植物保护系_昆虫方向_专硕_学硕各1名
+1/6
-
杰青/长江团队招收硕士调剂
+1/5
-
【#上海调剂急录#】能接受985联合培养的速来！带你发一区文章！
+1/5
-
【上海调剂】985联合培养！别错过能送你去丹麦/交大/同济/中科院的神仙导师！
+1/5
-
欢迎广大考生调剂到西安工程大学环境与化学工程学院
+1/3
★
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵 |
本帖内容被屏蔽 |
2楼2016-11-27 19:29:55
3楼2016-11-27 19:31:20
11楼2016-11-27 19:58:35
28楼2016-11-27 22:52:36
简单回复
dsctg4楼
2016-11-27 19:36
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
蛋蛋小童鞋5楼
2016-11-27 19:46
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
赞
送红花一朵
纳米材料7536楼
2016-11-27 19:48
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
2016-11-27 19:49
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福宝。 发自小木虫Android客户端
NickyHCQ8楼
2016-11-27 19:52
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
顶 发自小木虫Android客户端
skyish9楼
2016-11-27 19:52
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
一 发自小木虫IOS客户端
吸血人狼城10楼
2016-11-27 19:55
回复
xhmaohan12楼
2016-11-27 20:02
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
guanlianwu13楼
2016-11-27 20:03
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
JOEF14楼
2016-11-27 20:04
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
jyjydd15楼
2016-11-27 20:09
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
.
youngen16楼
2016-11-27 20:12
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
gengxin6017楼
2016-11-27 20:12
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福
zuiaixuexi18楼
2016-11-27 20:24
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
哦
tan91419楼
2016-11-27 20:46
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
青云丹鹤20楼
2016-11-27 21:05
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
祝福
ljqpyk21楼
2016-11-27 21:42
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
jixiangbao22楼
2016-11-27 22:01
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
liubq0823楼
2016-11-27 22:14
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
nono200924楼
2016-11-27 22:15
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
shenrenren25楼
2016-11-27 22:30
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
ri3yue326楼
2016-11-27 22:49
回复
tzynew27楼
2016-11-27 22:49
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
wtbccq50529楼
2016-11-27 23:00
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
paperhunter30楼
2016-11-27 23:29
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
abinitio31楼
2016-11-28 08:13
回复
valenhou001(金币+1): 谢谢参与
送红花一朵
送红花一朵
L239641816632楼
2017-02-04 00:10
回复
毛勤虎33楼
2017-02-14 09:13
回复
