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Nature commun最新文章 in operando hard x-ray for LiFePO4
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应几位朋友的要求，把我今天刚出版的一篇文章贴这里。我之前的几个帖子里也提到这篇文章，是介绍一种新的in operando x-ray imaging method，用于电池材料研究。实际这种方法具有广泛的通用性，很多领域都可以做。我们beamline众多的不同领域的用户也证明了这一点。所以也非常想向国内的老师同学推荐。 因为我之前的背景是电化学，电池（燃料电池，锂电池）背景，所以我发表的研究工作主要都集中于电池领域。另外，因为我现在的项目主要是基础研究，发展研究平台，所以工作的重心也是集中于方法，科学方面相对为辅。比如之前我做的三维观察，in situ 3D TXM for Sn anodes (Angew Chem. 2014, 53, 4460-4464) 和 in situ 2D mapping for LIBs (chem. commun, 2013, 49, 6480-6482). 这篇研究工作主要是因为我之前一直做的LiFePO4 （Phostech的研究项目）, 发现其在carbon coating 条件下，会发生表面相变过程，当然这个过程与颗粒尺寸直接相关，这个文章也发表在年初的Nat Commun中，我帖子之前的一个帖子中。因为之前的一些研究经验，所以对LFP相对比较熟悉，其中一直相变机制尤其感兴趣。所以这次就用这种方法比较系统的观察真实的相变过程。 谈谈大家可能更关心的投稿过程。这个过程不是很顺利。正如我所说的，这种以研究方法为主的研究，有时候并不容易吸引人，因为别人并不了解这个方法的重要性或者难度。而审稿人，尤其是Nat Commun的审稿人，可能来自不同领域，对于做表征分析的，尤其synchrotron的人会比较感兴趣，而其他领域可能就很难说，尤其是，你的文章很可能会到你的竞争对手手里，他或许也正在发展类似的方法，那结果可想而知。但这种可能性很大，因为这个圈子真的很小。我之前的那篇angew chem就是这个结果，本应更好点。因为发表后，影响很大，DOE和BNL都重点highlight，很多大公司比如toyota也正和我们谈合作。 一轮审稿约4周，三个审稿人，一正，一负，一个中立。这种情况很多时候会是悲剧，对于Nat Commun的杂志来说。所以这里我要感谢编辑Dr Zhang，因为他很认真看了我们的文章和审稿人的意见，尤其是并不完全拘泥于审稿人的意见。因为有些审稿人的意见是明显持主观的（除非你老板是大牛），从用词就明显看出一些情绪的东西，这样的“为了据你而据你”的意见有时候很难办的。所以我们为了让这个负面意见变正面或者至少中立，不得不重新补充更新了大量数据，因为最能让这种不客观的审稿人改口的只有是数据，简单的反驳是无力的。所以基本那一个月我也晚上都要到2-3点才能回家睡觉，7点用重新回来实验室（beam injecting 在6点）,很多时候晚上是在车里睡得，因为这边我们组就我一个人。平时时间基本都给用户，我们staff的时间就只有晚上，周末和假期。 二轮审稿也3-4周，很欣慰，那个负面的意见终于如预期的变中立了，而另外两个很正面。所以就没什么。这里我老板也为此很费心，给了我很多鼓励。 另外，我把这提到的那两篇文章也帖子这里，感兴趣的朋友或者有机会合作的朋友可以与我联系jiajunhit@gmail.com.也非常欢迎大家引用我们的工作。 科研很辛苦，尤其到达一个瓶颈后会让人很压抑。需要家人，老板和朋友的支持和鼓励。很感谢我的老婆和孩子的支持，尤其在我去年压力最大的时候，暂时性的失聪，美国的2个专科医生认为我80%会永久性失聪，好在老婆的理解和意志的支持让我成为了那20%。 在BNL的两年里，很幸运被BNL和DOE highlight 了4次，感兴趣的朋友可以看看这些press release http://www.bnl.gov/newsroom/news.php?a=11655 http://www.bnl.gov/newsroom/news.php?a=11619 http://www.bnl.gov/newsroom/news.php?a=11616 http://www.bnl.gov/ps/news/news.php?a=24250 也期待大家都能好运，坚持，不放弃，现实或许会让结果不能完全如愿，但付出会有收获和回报的。 好运！！ |
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本内容由用户自主发布，如果其内容涉及到知识产权问题，其责任在于用户本人，如对版权有异议，请联系邮箱：xiaomuchong@tal.com - 附件 1 : Nat_Commun_In_operando_tracking_phase_transformation_of_LiFePO4.pdf
- 附件 2 : Angew_Chem__in_situ_3D_TXM_for_Sn_anodes.pdf
- 附件 3 : Nat_Commun_size_dependent_surface_phase_change_for_LFP.pdf
2014-08-05 06:53:48, 2.13 M
2014-08-05 06:54:09, 2.22 M
2014-08-05 06:54:25, 2.06 M
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我们的是TXM, 不是STXM, STXM 基本是基于软X射线，操作在一定的真空环境，理论分辨率一样，但能量低，所以in situ 实验很多困难。目前还没有发表的工作。 你说的的确是很重要的一点，因为很多人提到microscopy，自然想到TEM. 它的分辨率是X-ray 永远无法达到的，但它存在的问题也是显而易见的。每个技术都有优缺点，不好直接比较。 通常来说，理论研究也表面，微米级别的颗粒会是两相行为，其实从早期发展的模型（大多基于微米尺寸），比如core-shell等等，已经推测了。有些ex situ实验也间接证明了。 但纳米尺寸显然可能存在不同机制，看看这2年最热的 solid solution 或者 intermediate phase Li0.6 FePO4 等等，基本是基于纳米尺寸的研究。 X-ray microscopy目前是不可能研究几十个纳米的材料 在 in situ 条件下的。 5年之内可能也难做到。 这需要物理器件的极大发展。 |
9楼2014-08-05 10:30:03
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谢谢，我现在也有很多东西不清楚。x-ray方面我也只是个入门者。 软X-ray 除了你说的那些，还有一个就是实验的真空环境，所以如果做in situ， 电池的设计存在很多困难，很多现在尝试的是模仿之前 in situ TEM的cell 设计，但那样的话，在我理解，和 TEM相比就没有什么优势了（TEM分辨率更高，也可以做diffraction相鉴别）。 所以目前软X_射线成像，主要还是做些ex situ的样品分析。 相反, 硬x-射线操作在室温正常环境中（非真空）.能量也高，所以那些轻元素（电解液，碳，binder 等等）都是透明的。类似你去医院做胸透，不需要做任何，直接站在仪器那边就行了。 所以硬X射线无论成像还是谱都是更有优势的。 |
12楼2014-08-05 10:48:23
3楼2014-08-05 09:12:55
4楼2014-08-05 09:19:15
5楼2014-08-05 09:54:52
6楼2014-08-05 10:03:03
7楼2014-08-05 10:11:14
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谢谢你的评价。 这里讨论的多颗粒系统不是针对单个颗粒，而是一片区域（比如几十个纳米颗粒）。重叠是必然的。我们文章里也直接表明我们的电极会存在部分重叠，但这里讨论的是整个电极的快慢充电时的行为，完全模仿真实使用的电极行为。 你可以看看我们画的那第一个示意图，表明每个圆球代表一团或者一簇颗粒的整体。 对于多个颗粒体系，所采用的电极是相同的，也就是都存在颗粒重叠现象。但我们发现，慢充很均匀，但快充相反。 另外，对于多个颗粒系统，因为纳米尺寸太小，在In situ 条件下，无法做到用TXM观察单个颗粒的行为，X-ray的分辨率只有几十纳米， 这也是为什么后来我们用了大的颗粒做实验的原因。 但当然，纳米和微米，他们的相转变机制可能会有所不同，比如文献说40nm以下或者350度以上都会出现固溶体等等。这些是x-ray目前无法做到的。 目前20-30纳米的分辨率是x-ray最高的。我们将要开放的NSLS II, 某些beamline的分辨率可以达到10nm, 但还要几年后才能用上。 |
8楼2014-08-05 10:22:14
11楼2014-08-05 10:36:14
13楼2014-08-05 11:00:43
18楼2014-08-06 09:52:49
21楼2014-08-07 00:35:41
23楼2014-08-07 02:16:32
32楼2014-08-07 17:13:54
42楼2014-08-13 08:52:44
44楼2014-08-13 20:50:43
47楼2014-08-14 03:03:16
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谢谢你的回复。可能还是需要补充一下。的确，很多人对这in situ 和in operando区分不是很清楚，很多时候也都混为一谈。我们的几篇文章审稿时候，一些审稿人也混淆了 这里引用文献的解释关于这两个词的来源和意义、 “Operando is borrowed from Latin”, which means “working” or “operating” since the spectra are of an “operating” sample, whereas, “in situ” means “on site” or "in place" and there is no temporal discrimination. 当初我也是混淆了，后来老板和我们的一些users给我纠正了。in situ采集数据时候，实验原则上可以终止，或者你把这个样品拿去做点别的分析，然后再拿回来进行反应，进行下一个数据采集，理论上，只要是在同一位置即可。 相反，in operando必须是反应一直在进行中，存在严格的temporal resolution,. 所以对一些实验，如果反应很快，是必须是采用In operando来进行的。 电流密度的高低主要影响你的反应机制的理解，比如电池材料，低电流下充放电（比如0.1C)通常认为是稳态平衡过程反应。而在高电流下（10C-50C),通常是动态非平衡过程，这个时候才有可以捕捉到一些亚稳态中间相。 LFP是最好的例子。Ougmi和Grey 发的JACS和SCIENCE都采用了快慢多种充放电过程的in operando XRD 方法。 谢谢您参加的讨论 |
48楼2014-08-14 10:04:41
49楼2014-08-14 10:39:54
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的确有些in-situ研究是停止实验后去做其他分析，不过此类更好的描述是postmortem examination。严格意义上将，in-situ仍然是要在反应中进行的。举个例子吧。 H2-air 燃料电池XAS研究。 1. In-situ XAS 研究： 阳极通氢气，阴极通氮气，设定不同电势，此时电流非常小. 此实验用来研究不同电位下催化剂的价态变化。 2. Operando XAS 研究：阳极通氢气，阴极通空气或氧气，此时电流和实际一样，此实验用来研究不同操作条件下催化剂的价态变化。 在很多情况下，模拟实际情况非常难，因此人们采用了新的名词来区别In-situ和operando. |
50楼2014-08-14 22:40:23
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MR.XIE2楼
2014-08-05 08:45
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muxinjin10楼
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