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cychenjian铁虫 (正式写手)
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树枝状分子分子PAMAM在含重金属离子废水处理中的应用
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树枝状分子PAMAM在含重金属离子废水处理中的应用 随着工业的快速发展，重金属对水资源的污染越来越严重，且重金属离子具有累积性和非生物降解性等特点，对生态系统和人类健康造成极大危害[7-10]，所以对水资源中重金属离子的去除已成为个全球性的问题。目前，重金属离子的处理方法主要有化学沉淀法、离子交换法、反渗透和吸附等方法。其中吸附法操作简单、成本低，所以吸附法是最常用的一种重金属离子处理法。目前，一些文献报道证实重金属阳离子与含有氨基的化合物具有很强的亲和性[11-12]，所以可将PAMAM 树状大分子作为吸附剂处理含重金属离子废水。现已有报道表明其对重金属离子的吸附量及选择性均优于传统重金属离子去除剂。 Diallo 等[13]研究了以乙二胺为核的PAMAM 树状大分子对水溶液中 Cu2+ 的络合作用。结果表明PAMAM 树状大分子主要通过端氨基和叔氨基吸收Cu2+ 。Cu2+在PAMAM 树状大分子中分别与4 个叔胺和2 个水分子结合，形成八面体。PAMAM 树状大分子对Cu2+ 的吸附能力受溶液pH 值的影响。当溶液的pH=9 时，PAMAM 树状大分子对Cu2+ 的吸收率为100%；当pH 值降到5 时，PAMAM 树状大分子不再吸附Cu2+ 。Diallo 等[14]进一步研究了G3～G5 PAMAM 树状大分子对水溶液中Cu2+ 的络合作用，并通过超滤膜将承载Cu2+ 的PAMAM 树状大分子和水分离。结果表明在其它条件不变的情况下，代数越高，PAMAM 树状大分子对Cu2+ 的吸附效果越好。原子力显微镜发现PAMAM 树状大分子对超滤膜基本无污染。当溶液的pH 值降到4 时，吸附Cu2+的PAMAM 树状大分子脱附，并通过超滤膜重新获得PAMAM 树状大分子。 Diallo 等[15]还利用PAMAM 树状大分子处理废水中U5+ 。通过荧光光谱测试发现，一定条件下，PAMAM 树状大分子对U5+具有很强的络合作用。U5+为硬酸，可与硬碱如Cl－、含给电子体的无机配体及含O和N的有机配体形成稳定的络合物。 PAMAM 树状大分子含有大量伯氨、叔氨和酰氨基，提供大量的给电子体N 和O，因此可吸附水溶液中主要以UO22+形式存在的U5+ 。PAMAM 树状大分子对U5+ 的吸附量受溶液的pH 值、树状大分子的代数和溶液中竞争配体的影响。当溶液的pH=2 时，U5+ 以UO (H O) 2+形式存在，PAMAM 树状大分子对其无吸附作用；当溶液的pH=3 时，由于叔胺和伯胺的质子化，G4 PAMAM 树状大分子对U5+ 的结合分数（FB）为76%～87%，G5 PAMAM 树状大分子对U5+ 的FB 为70%～74%；当pH=7时，G4PAMAM树状大分子对U5+ 的FB 高于92%，G5 PAMAM 树状大分子对U5+ 的FB 为95%。NO3－、PO43－、CO32－和Cl－为给电子无机配体，可与U5+ 形成络合物，因此，溶液中这些离子与PAMAM树状大分子竞争U5+ ，影响PAMAM树状大分子对 U5+ 的吸附量。当溶液中含有1mol/L 或0.1mol/L的HNO 或HPO 时，U5+可形成UO (NO) (HO) 或UO (H PO ) 和UO (H PO )+，故PAMAM 树状 大分子对U5+ 的FB 仅为52%～57%；当溶液中含 0.05 mol/L 或0.1 mol/L 的Na2CO3 且pH ≥10 时，虽 然水溶液中U5+主要以(UO) (CO )4－形式存在，但是由于在碱性条件下，巨配基PAMAM 树状大分子的氨基基团未质子化，吸附U5+时不需要克服静电 斥力作用，所以对U5+ 的吸附仍然很明显。因此可以利用PAMAM 树状大分子来处理铀在开采、加工及铀燃料棒的处理过程中产生的大量废水。此外， 当溶液中加入1.0 mol/L NaCl 且pH=3 时，由于硬碱Cl－与UO22+形成稳定的络合物且PAMAM 树状大分子的胺基全部质子化，PAMAM 树状大分子对U5+ 无吸附作用，故在此条件下，承载U5+ 的PAMAM 树状大分子可再生。 Rether 等[16]用由苯甲酰硫脲改性的PAMAM 树状大分子处理水溶液中重金属Zn2+ 、Pb2+ 、Ni2+ 、Hg2+ 、Cu2+和Co2+ 。苯甲酰氨硫脲改性的PAMAM对金属离子的吸附与pH 值密切相关。当pH ≥4 时，Cu2+几乎全被吸附；当pH ≥7时，Zn2+ 、Pb2+ 、Ni2+几乎全被吸附，在pH≤4 时，这些离子不被吸附；但是即使在强酸介质中Hg2+仍能被吸附。承载Hg2+ 的PAMAM 树状大分子可在含有硫脲的盐酸溶液中再生，承载其它金属离子的PAMAM 树状大分子可通过降低pH 值再生。分别用环糊精和三羟甲基氨基甲烷改性的PAMAM树状大分子对 Cu2+和Pb2+等也具有很强的吸附作用 Chou 等[19]制备了PAMAM 树状大分子结合磁性纳米粒子（Gn-MNPs），并研究其对Zn2+ 的吸附作用。研究发现Gn-MNPs 可有效地去除Zn2+ 。当溶液的pH ≥3 时，Gn-MNPs 对Zn2+ 的吸附作用随着溶液pH 值的升高而增加，且不需要超滤膜分离树状大分子与水溶液，彻底解决了吸附剂对超滤膜污染的问题。而且在溶液的 pH<3 的条件下，Gn-MNPs 可再生。并且当Gn-MNPs 通过10 次吸附-解吸附过程时，其对Zn2+ 的吸附作用仍然高于90%。 树枝状分子PAMAM在国内外的工业化生产概况 国外目前仅有DSM等不超过四家企业（美国、澳大利亚）在生产实验室级别和工业级别的树枝状分子； 国内仅在威海晨源在生产实验室级别和工业级别的树枝状分子 |
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cychenjian
铁虫 (正式写手)
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2楼2012-09-24 09:20:44
