| 查看: 4210 | 回复: 11 | ||||||
| 当前只显示满足指定条件的回帖，点击这里查看本话题的所有回帖 | ||||||
[交流]
【文献学习】刘智攀的一篇PRL: CO在Au/TiO2上的氧化机理的讨论
|
||||||
|
这篇文献： Catalytic Role of Metal Oxides in Gold-Based Catalysts: A First Principles Study of CO Oxidation on TiO2 Supported Au 问题见红色文字部分。
这个图要说的是O2吸附后，2pie能级（electronic level）能量降低;文中讲到Au/TiO2的费米能级低于Au+TiO2，但是上图中标出的是Au（价层电子5d10-6s1）的d轨道能量变化，费米能级Ef略低于d带上限。这里似乎忽略了Au的最外层s电子。作者显然是通过计算Au/TiO2和Au+TiO2两种结构的总能差来得到所要的费米能变化的，而把这种变化归结为Au的d带，这样有什么道理呢？ 同样的情况出现在CO在Al（价层电子3s2-3p1）金属表面上的吸附(http://muchong.com/bbs/viewthread.php?tid=2851011&pid=921360&page=1#pid921360)，那篇文章中作者只讨论CO与Al的s电子作用，而不提最外层的p电子。如果如bingmou版主所说的，对称性才是关键，那么在这里为什么可以忽略球形的s态呢？ 作者用fermi能级来解释电子转移的方向，为什么不是用功函数来说明呢？对于气相分子在固体表面上的吸附和电子转移，似乎功函数和气体分子的电离能来比较更合适。是不是表面吸附态分子的电子转移用fermi能才是真是的物理图景？ ------------------------------------------------------------------------------------------- 我自己的回答： 以上两个问题的解答跟金属-载体的相互作用有关，也跟金属单个原子-金属固体的差别有关。Al原子的价层电子3s2-3p1，形成金属后3p电子离域，暴露出局域的次外层3s电子。金属的费米能级穿过导带，过渡金属氧化物的费米能级在带隙中间、导带以上，金属与载体接触过程中，原本离域的p电子会增大离域成都，电子会自动向外转移，从而次外层电子暴露程度增加。所以才有CO与负载状态的Al（价层电子3s2-3p1）的3s电子作用。O2与Au(5d10-6s1)的d电子作用也是这个道理。是不是这样呢？希望路过的给予指导。 新的问题： 作者用fermi能级来解释电子转移的方向，为什么不是用功函数来说明呢？对于气相分子在固体表面上的吸附和电子转移，似乎功函数和气体分子的电离能来比较更合适。是不是表面吸附态分子的电子转移用fermi能才是真是的物理图景？ [ Last edited by cenwanglai on 2011-6-28 at 11:22 ] |
回复此楼» 收录本帖的淘帖专辑推荐
 第一原理资料汇编 | good resources | 应该这么读文献 |
» 本帖已获得的红花（最新10朵）
514709618» 猜你喜欢
售SCI一区文章，我:8O5.5.1.O5.4,科目全,可伽急
已经有6人回复
-
售一区SCI文章T0P，我:8O.551.O54,科目全,可十急
已经有4人回复
-
某top大学教授说“能够在市场中兑现的能力才是真能力”无比同意！
已经有13人回复
-
同一个分子，一条来自文献，一条来自AI——不告诉你答案，你会选哪条？
已经有7人回复
-
售SCI文章，我:8O.5.5.1O.54,科目全,可十急
已经有4人回复
-
售SCI一区T0P文章，我:8.O.55.1.O54,科目全,可伽急
已经有4人回复
-
售SCI一区文章，我:8.O.55.1.O.54,科目齐全,可伽急
已经有4人回复
-
售SCI一区T0P文章，我:8.O.55.1.O.54,科目齐全,可+急
已经有4人回复
-
售SCI-T0P文章，我:8O.5.5.1.O.54,科目齐全,可+急
已经有3人回复
-
售SCI文章，我:8O.5.5.1O.54,科目全,可十急
已经有3人回复
» 本主题相关商家推荐: (我也要在这里推广)
» 抢金币啦！回帖就可以得到:
-
2026年物理学、化学与数据分析国际会议 (PCDA 2026)
+1/796
-
持续创业者，A8离异男征婚，事业遇到瓶颈，寻找生活伴侣
+1/484
-
专利代理人
+1/96
-
招聘岗位：生物研究员（睡眠/脂代谢/抗衰老方向） 重庆 2人
+1/92
-
急招哈尔滨工业大学（深圳）机械学科2027级"申请-考核"博士研究生1名
+1/88
-
澳大利亚昆士兰大学博士生招聘/气体发酵、酵母代谢工程与合成生物学方向
+2/50
-
中国科大-合肥国家实验室冷原子量子网络团队招聘启事
+2/8
-
中科院东莞材料所二维材料与智能器件方向招聘
+1/5
-
中科院东莞材料所｜新能源材料研究部招聘研究员 / 副研究员（可中央事业编制）
+1/5
-
武汉大学电信学院-梁国镇课题组-诚招硕士博士 - 深紫外光源方向 - 2027年入学
+1/5
-
从NSA网络攻击事件看漏洞智能分析——AI大模型本地部署与网络安全算力工作站配置方案
+1/4
-
ICTCPS（纺织、着色与高分子科学）Textiles, Coloration and Polymer Science
+1/4
-
【2027硕士招生】招收材料、化工、环境、冶金类硕士研究生
+1/4
-
2027 CoASS（天文学与空间科学）
+1/4
-
蜡膜样本：空间多组学研究的重要样本载体
+1/2
-
中山大学可穿戴电路系统方向招2027届考核制博士生
+1/2
-
中山大学具身智能方向招2027届考核制博士生
+1/1
-
2027 International Conference on Healthcare, Medicine and Medical Science
+1/1
-
浙江大学Kemal Celebi教授课题组招收2027年秋季博士生-材料/化学/化工
+1/1
-
山大学智能传感仪器方向招2027届考核制博士生
+1/1
9楼2013-05-22 11:16:57
★
cenwanglai(金币+1):谢谢参与
cenwanglai(金币+1):谢谢参与
|
以上两个问题的解答跟金属-载体的相互作用有关，也跟金属单个原子-金属固体的差别有关。Al原子的价层电子3s2-3p1，形成金属后3p电子离域，暴露出局域的次外层3s电子。金属的费米能级穿过导带，过渡金属氧化物的费米能级在带隙中间、导带以上，金属与载体接触过程中，原本离域的p电子会增大离域成都，电子会自动向外转移，从而次外层电子暴露程度增加。所以才有CO与负载状态的Al（价层电子3s2-3p1）的3s电子作用。O2与Au(5d10-6s1)的d电子作用也是这个道理。是不是这样呢？希望路过的给予指导。 问题的关键是各种结构体系的前线轨道 作者用fermi能级来解释电子转移的方向，为什么不是用功函数来说明呢？对于气相分子在固体表面上的吸附和电子转移，似乎功函数和气体分子的电离能来比较更合适。是不是表面吸附态分子的电子转移用fermi能才是真是的物理图景？ 可以认为是能量基准不同,结果无明显差别, 不同专业,不同的人,有不同的习惯, 有时要考虑讨论过程是否方便 |
6楼2011-06-29 16:15:31
7楼2011-07-07 09:59:44
10楼2013-05-22 13:02:07
简单回复
franch4楼
2011-05-01 20:52
回复
cenwanglai(金币+1):谢谢参与
顶一下，，
