24小时热门版块排行榜    

查看: 818  |  回复: 9
当前主题已经存档。
当前只显示满足指定条件的回帖,点击这里查看本话题的所有回帖

hljiang

铁杆木虫 (著名写手)

[交流] 【求助】请教催化剂结构-催化活性的联系

真心请教各位下面问题,欢迎宝贵意见。多谢!

1)我在同一种载体上分别负载Au和Ag NPs, 分别称为样品1和2,,得到的催化剂催化活性都不好;电镜表征显示颗粒大小类似。

2)还是同一种载体,我先负载Au然后负载Ag,得到的样品3,催化活性最好;但是随后我将该样品在300度氧化,然后300度还原,得到样品4,催化活性又变得很差;
电镜表征显示样品3有不少的core-shell状的颗粒,当然core-shell结构在普通电镜下看的不好,需要HAADF-STEM下才能看到,用EDS显示出core主要是Au组成,shell主要是Ag组成,当然其实还是混合的,只是core和shell分别主要是Au和Ag而已。而且也不是所有的颗粒都是core-shell的,有的颗粒但从形状来看基本无法分辨core-shell结构,当然也可能跟颗粒很小有关。
但是电镜表征样品4的core-shell结构很清晰,就是普通电镜就看的很清楚,是core-shell结构的,但是没有用EDS和其他手段表征core是什么,shell是什么。

3)还是同一种载体,我先负载Ag,然后负载Au,得到的样品5,催化活性也很差。
电镜表征显示似乎和样品3的结构很类似,有一部分是core-shell结构的颗粒,但是其中一部分core-shell结构似乎长得不好,有的颗粒呈现出一半主要是Au,另一半主要是Ag的情况。EDS分析core-shell结构的颗粒显示似乎还是shell的Ag多,虽然相对3,Au的比例更大一些而已。可能也是分析不准确的原因吧。

我现在解释不了为什么催化活性: 样品3 > 样品5 > 样品1,2,4

[ Last edited by hljiang on 2010-1-6 at 08:30 ]
回复此楼
岂能尽如人意,但求无愧吾心
已阅   回复此楼   关注TA 给TA发消息 送TA红花 TA的回帖

hljiang

铁杆木虫 (著名写手)

引用回帖:
Originally posted by lijingnba at 2010-1-6 01:42:
LZ首先需对制备过程重新思考一下,特别是2)、3)(想必LZ是从重金属盐负载的吧)。比如2),为什么Ag一定是沉积在Au颗粒的表面呢?3)也是同样的道理。建议查看大化所张涛教授的文献:Synthesis of thermally st ...

非常感谢建设性建议!
张涛教授的文章拜读过(他们的合成scheme参见下图),我的第2个样品基本上是按照他的步骤来的,就是先浸渍Au,然后还原Au;然后再浸渍Ag,然后再还原Ag。但是坦白说,我也不理解为什么当浸渍Ag的时候Ag为什么就要沉积在Au颗粒的表面,所以你这个问题问的非常好。你能给出什么解释么?为什么张涛所长的工作就是Ag沉积在Au表面后形成alloy呢?

为什么你认为Au core@Ag shell NPs起催化作用的主要是Au而不是Ag?为什么呢?

我的电镜显示高温氧化还原后没有朝alloy转化反而形成了更规整的core-shell结构,只是我还没有表征具体core是什么,shell是什么。(又可能shell是被氧化了的氧化物?)

您的这句话:“4.3)中首先大量存在的是Ag@Au(core/shell),催化反应主要起作用的是Ag,而且最好是core/shell结构”中的最后一句“而且最好是core/shell结构”不明白是什么意思?

Again, many thanks!
岂能尽如人意,但求无愧吾心
6楼2010-01-06 08:24:29
已阅   回复此楼   关注TA 给TA发消息 送TA红花 TA的回帖
查看全部 10 个回答

duyuhai

铁杆木虫 (正式写手)

★ ★ ★
小木虫(金币+0.5):给个红包,谢谢回帖交流
催化大师(金币+1,VIP+0):谢谢指点,欢迎常来催化版讨论! 1-5 19:35
liconglin970410(金币+1,VIP+0):代楼主奖励,^_^! 1-6 10:38
1. 先纠正一个错误,你说的第3条里面,应该是得到样品5。
2. 纯的金和银在300℃下氧化反应的deltaG是正值
3. NPs 是什么?小弟不知道哦~
4. 金银有复合相图么?
5. 实验重复性如何?
6. 等我想到了再说,今天头晕,现在一脑袋豆腐脑儿~

[ Last edited by duyuhai on 2010-1-5 at 19:59 ]
2楼2010-01-05 18:42:42
已阅   回复此楼   关注TA 给TA发消息 送TA红花 TA的回帖

lijingnba

木虫 (小有名气)

★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
小木虫(金币+0.5):给个红包,谢谢回帖交流
liconglin970410(金币+3,VIP+0):多谢参与,欢迎常来催化版交流! 1-6 08:50
liconglin970410(金币+3,VIP+0):代楼主奖励,^_^! 1-6 10:38
LZ首先需对制备过程重新思考一下,特别是2)、3)(想必LZ是从重金属盐负载的吧)。比如2),为什么Ag一定是沉积在Au颗粒的表面呢?3)也是同样的道理。建议查看大化所张涛教授的文献:Synthesis of thermally stable and highly active bimetallic Au-Ag nanoparticles on inert supports. Chem. Mater.另外,假设2)、3)制备的是bimetallic;实验重现性好:催化活性: 样品3 > 样品4 > 样品1,2,5 。也是可以理解的。1.单纯负载Au和Ag其催化活性不好;2.2)中首先大量存在的是Au@Ag(core/shell),core Au影响shell Ag,具有较好的催化活性;3.再经高温氧化、还原,core/shell结构向Alloy转化(有文献报道过类似结果);4.3)中首先大量存在的是Ag@Au(core/shell),催化反应主要起作用的是Ag,而且最好是core/shell结构(类似结果应用于selective oxidation of CO in rich H2);5.再经高温氧化、还原,core/shell结构向Alloy转化,与要点3相同。
3楼2010-01-06 01:42:24
已阅   回复此楼   关注TA 给TA发消息 送TA红花 TA的回帖

hljiang

铁杆木虫 (著名写手)

引用回帖:
Originally posted by duyuhai at 2010-1-5 18:42:
1. 先纠正一个错误,你说的第3条里面,应该是得到样品5。
2. 纯的金和银在300℃下氧化反应的deltaG是正值
3. NPs 是什么?小弟不知道哦~
4. 金银有复合相图么?
5. 实验重复性如何?
6. 等我想到了再 ...

多谢回复先!
请问这跟“纯的Au和Ag在300℃下氧化反应的deltaG是正值”有什么关联吗?

NPs是nanoparticles

AuAg复合相图没有看过,也看不懂:(

重复性我想应该没有什么问题的。

再次感谢,还原讨论、指点。
岂能尽如人意,但求无愧吾心
4楼2010-01-06 08:10:15
已阅   回复此楼   关注TA 给TA发消息 送TA红花 TA的回帖
普通表情 高级回复 (可上传附件)
最具人气热帖推荐 [查看全部] 作者 回/看 最后发表
[考博] 售SCI文章,我:8O5.5.1.O.54,科目齐全,可+急 +3 G6APbkg8SA6w 2026-08-29 3/150 2026-08-30 02:22 by ZPa0EcMwuECS
[考研] 售SCI一区T0P文章,我:8.O.55.1.O.54,科目齐全,可+急 +3 gy1nBQXYQJqL 2026-08-29 3/150 2026-08-30 01:58 by ZPa0EcMwuECS
[博后之家] 售SCI文章,我:8O5.5.1.O.54,科目齐全,可+急 +5 gy1nBQXYQJqL 2026-08-29 6/300 2026-08-30 01:47 by ZPa0EcMwuECS
[找工作] 售SCI文章,我:8O5.5.1.O.54,科目齐全,可+急 +4 gy1nBQXYQJqL 2026-08-29 6/300 2026-08-30 01:47 by ZPa0EcMwuECS
[考博] 售SCI-T0P文章,我:8O.5.5.1.O.54,科目齐全,可+急 +3 gy1nBQXYQJqL 2026-08-29 4/200 2026-08-30 01:34 by ZPa0EcMwuECS
[考博] 售SCI一区T0P文章,我:8.O.55.1.O54,科目全,可伽急 +6 ASdOkHsho7FD 2026-08-28 9/450 2026-08-30 01:04 by ZPa0EcMwuECS
[论文投稿] 售SCI一区文章,我:8.O.551.O.5.4,科目全,可伽急 +4 ASdOkHsho7FD 2026-08-28 5/250 2026-08-30 01:03 by ZPa0EcMwuECS
[考研] 售一区SCI文章T0P,我:8O.551.O54,科目全,可十急 +5 ASdOkHsho7FD 2026-08-28 7/350 2026-08-30 01:03 by ZPa0EcMwuECS
[基金申请] 国社科申报系统有变化 +3 kynobel 2026-08-23 3/150 2026-08-29 21:57 by 余韵清
[基金申请] 国自然面上复盘~欢迎讨论 (金币+15) +15 晴天加油 2026-08-26 16/800 2026-08-29 18:28 by symmetry
[基金申请] 麻烦专家们看看评委们的意见(F口面上) +5 gdd2018 2026-08-28 10/500 2026-08-29 14:10 by Jacob678
[基金申请] 2026年叶企孙基金 +4 bud_bud 2026-08-27 7/350 2026-08-29 07:23 by foolishmani
[基金申请] 2026年的国家社科基金项目通讯评审的新规则与新动向、新挑战 +7 process2012 2026-08-23 10/500 2026-08-26 19:23 by hmhminy
[基金申请] 2026年8月25日国自然放榜前突然收到列入评审专家邮件,有关系吗? +25 木水思豆 2026-08-25 28/1400 2026-08-26 14:53 by draco1987
[基金申请] 出来了 +9 trojank 2026-08-26 9/450 2026-08-26 14:25 by 宝贝虫子
[基金申请] 国合里面能看到了 +7 一怀馨秋 2026-08-26 7/350 2026-08-26 11:23 by zhaosm1982
[基金申请] 项目信息和经费信息在系统里都可以看到了 +6 wittyboy 2026-08-26 14/700 2026-08-26 10:55 by wittyboy
[基金申请] 今天务委会开完了,明天出结果吗 +19 angus9576 2026-08-25 23/1150 2026-08-26 10:03 by zp519
[基金申请] 明天应该可查了!? +6 chengyan1220 2026-08-23 6/300 2026-08-25 19:45 by zfd97
[基金申请] 如果此刻你正在为国基感到焦虑,不妨来听听这首《基金之外》 +8 scalable 2026-08-24 8/400 2026-08-25 12:52 by jnhyjjm
信息提示
请填处理意见