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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 化学化工区 » 催化 » 理论交流 » 关于氢气化学吸附确定金属表面分散度及其他 求催化大神帮忙解答
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玻璃娃娃1989

金虫 (小有名气)

[求助] 关于氢气化学吸附确定金属表面分散度及其他 求催化大神帮忙解答

1. 用氢气化学吸附测定金属表面分散度的时候，都是按照金属：氢原子=1:1的关系计算表面分散度的。意思就是，一个金属原子只能吸附一个氢原子。
为什么一个金属原子只能吸附一个氢原子呢？为什么不能吸附多个氢原子？有什么理论基础么？

2. 对于单原子催化剂 single atom catalysts，文献说可以提高贵金属的利用效率，提高催化性能，特别是对于甲烷氧化反应。
如果一个金属原子只能吸附一个气体原子，那么对于甲烷氧化反应，也就是一个金属原子只能吸附一个解离的碳原子，另一个金属原子只能吸附一个解离的氧原子。因为single atom catalysts是负载在载体上的一个个孤立的单金属原子，我想知道，这个被金属原子吸附的活化的碳和活化的氧是怎么到一起形成CO的？离得那么远怎么能发生反应呢?

3. 单原子金属怎么解离吸附在其上的氧分子呢？如果是一个金属颗粒上的两个活性位，离得近，那么，一个氧分子中的两个氧原子会分别和两个活性位连接成键，这样有一定能量，O-O之间的键就断了，这可以理解。但对于single atom catalysts，都是一个个孤立的金属原子吸附氧分子，这氧分子怎么会断裂成氧原子呢？

想不明白。
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1楼 2015-04-08 10:07:12
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yyxkkk

铁虫 (初入文坛)
★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
liwentao2010: 金币+2, 谢谢回帖，欢迎常来交流 2015-04-10 12:44:23
玻璃娃娃1989: 金币+10 2015-04-10 12:46:58
Determination of ruthenium surface areas by hydrogen and oxygen chemisorption
Elsevier上的
对你的问题1的有所帮助。
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2楼2015-04-10 10:23:18
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玻璃娃娃1989

金虫 (小有名气)
引用回帖:
2楼: Originally posted by yyxkkk at 2015-04-10 10:23:18
Determination of ruthenium surface areas by hydrogen and oxygen chemisorption
Elsevier上的
对你的问题1的有所帮助。

您好，您推荐的文章我看了。他们也只是从实验验证的角度对氢、氧吸附与分散度之间的关系进行了研究。也没有从理论或者计算角度去证明为什么。
不过还是要谢谢您的帮助。
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3楼2015-04-10 12:48:23
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guoxg701

荣誉版主 (职业作家)
★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
玻璃娃娃1989: 金币+10 2015-04-10 22:10:44
2. 对于甲烷氧化反应，大部分都是自由基反应，单原子活性位充当解离活化C-H键或分子氧，随后的反应均在气相完成，因此不需要表面。

3. 大部分的单原子活性位均是金属离子（已有配位，呈现配位不饱和态），很少看到有金属单质的。如果是一个独立单原子不可能活化分子氧，旁边必须有一个固定氧的物种，对于这个物种可以是很多，比如另外一个金属位，氧空位，或一个其它金属或非金属位（易于与氧作用的物种：C, N,Si，S， P等）。
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绳锯木断，水滴石穿
4楼2015-04-10 14:25:39
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玻璃娃娃1989

金虫 (小有名气)
引用回帖:
4楼: Originally posted by guoxg701 at 2015-04-10 14:25:39
2. 对于甲烷氧化反应，大部分都是自由基反应，单原子活性位充当解离活化C-H键或分子氧，随后的反应均在气相完成，因此不需要表面。

3. 大部分的单原子活性位均是金属离子（已有配位，呈现配位不饱和态），很少看 ...

您好，
关于 2.文献中说，是吸附态的C和吸附态的O结合，然后再脱附啊？
关于3.您的意思是由于单金属原子状态，没有配位不饱和一说，所以不可能吸附气态分子是么？而对于一般非均相催化，用的都是负载的金属纳米颗粒，由于金属原子间有化学键作用，所以颗粒里的金属原子有不饱和配位，使得颗粒里的金属原子具有吸附气态原子或分子的能力。可以这样理解么？
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5楼2015-04-10 22:35:32
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玻璃娃娃1989

金虫 (小有名气)
引用回帖:
4楼: Originally posted by guoxg701 at 2015-04-10 14:25:39
2. 对于甲烷氧化反应，大部分都是自由基反应，单原子活性位充当解离活化C-H键或分子氧，随后的反应均在气相完成，因此不需要表面。

3. 大部分的单原子活性位均是金属离子（已有配位，呈现配位不饱和态），很少看 ...

您的意思是即使是一个个独立的单原子活性位是金属离子，也不可能活化分子氧是么？ 也就是不管是金属离子或者金属原子，都不可能同时吸附同一个氧分子的两个氧原子，只能吸附一个氧原子，而另一个氧原子需要被其他的金属原子或者物种固定，O-O键才能断裂。是这个意思么？如果是这个意思，我还是不明白，为什么一个金属原子能吸附氧原子呢？为什只能吸附一个氧原子呢？为什么不会是几个？
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6楼2015-04-10 23:17:42
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guoxg701

荣誉版主 (职业作家)
★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
引用回帖:
5楼: Originally posted by 玻璃娃娃1989 at 2015-04-10 22:35:32
您好，
关于 2.文献中说，是吸附态的C和吸附态的O结合，然后再脱附啊？
关于3.您的意思是由于单金属原子状态，没有配位不饱和一说，所以不可能吸附气态分子是么？而对于一般非均相催化，用的都是负载的金属纳米颗 ...

你所说的是单原子催化，所谓催化就是能够完成催化循环的物质（从初态经历中间态最后回到初态）。对于一个悬空单原子（free standing），它最多只是一个反应物，不可能回到初态。因此它没有催化活性。
一个单金属原子（0价），它可以吸附气态分子，但在实际催化中不可能出现。
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玻璃娃娃1989
绳锯木断，水滴石穿
7楼2015-04-11 15:01:11
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xiaochong8693

木虫之王 (文坛精英)
★ ★
玻璃娃娃1989: 金币+2 2015-04-12 02:37:12
祝你一切顺利，努力加油，心想事成，好梦成真！
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8楼2015-04-11 15:42:32
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阿Q~~

至尊木虫 (文坛精英)
★ ★
玻璃娃娃1989: 金币+2 2015-04-12 02:37:06
路过的看了一下，帮顶，祝福好运！~~~~~~~~~~~~~~~~~~
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自强不息，厚德载物；独立精神，自由思想。
9楼2015-04-11 15:50:12
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玻璃娃娃1989

金虫 (小有名气)
送红花一朵
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7楼: Originally posted by guoxg701 at 2015-04-11 15:01:11
你所说的是单原子催化，所谓催化就是能够完成催化循环的物质（从初态经历中间态最后回到初态）。对于一个悬空单原子（free standing），它最多只是一个反应物，不可能回到初态。因此它没有催化活性。
一个单金属原 ...

我说的是负载的单原子。比如现在文献有的，r-Al2O3负载的Pd单原子。报道活性选择性非常高。
一个r-Al2O3负载的单金属Pd原子（0）价，它是怎么吸附气态分子的呢？可以吸附几个氢分子？可以解离氢分子么？可以吸附几个氢原子？
请您帮忙解答一下。感激不尽。
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10楼2015-04-12 02:36:55
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