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andyzheng木虫 (正式写手)
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[交流]
关于复合氧化物酸性NH3-TPD表征和Tanabe模型矛盾的问题
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各位大侠请帮忙解惑： 根据Tanabe模型推测，当二元复合氧化物中两个金属氧化物组分相同时，就没有主组分，因此就没有酸性。 我们在做Si/Zr复合氧化物的吡啶红外证明了这一点，当Si/Zr=30时，产生明显的L酸和B酸位；当Si/Zr=1时，则没有产生L酸和B酸位。 可是当我们做NH3-TPD时，发现Si/Zr=1复合氧化物明显存在酸中心，而且酸量不小。 请问各位大侠， 1)这样的话，我们应该判定Si/Zr=1复合氧化物是有酸性还是没有酸性呢？ 2)Tanabe提出的关于复合氧化物的L酸和B酸模型，是否尚无法解释复合氧化物的NH3-TPD结果，你们是否出现过这方面的问题？ |
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liujian8683
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buffaloli(金币+2,VIP+0):多谢！呵呵,辛苦了!
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我建议你去看田部浩三编的新固体酸碱催化剂。那里讲得详细。 Tanabe模型对三十多种复合氧化物是适用的。L酸和B酸：各自氧化物的结构通过氧原子连起来。氧化物的结构是它们纯氧化物的金属和氧键连的结构如八面体、四面体、多面体等等。哪种金属原子过量，氧和金属键连的结构（不管是过量的金属还是没有过量的金属）就以它为标准。然后根据金属和氧的结构算出金属是带正电还是带负电。带正电是L酸带负电的是B酸。 楼主说Si/Zr=1不能确定它是L酸还是B酸还是中性，因为是L酸还是B酸还是中性还要由它的结构来定。金属电荷为0是中性，即使是中性的话，NH3-TPD也有脱附的现象主要原因有二：氨和氧化物的氧结合，生成水和N2；氨气的分解。 要说的都给你说了，不知我讲的对你是否清楚？ |
3楼2008-04-12 19:49:41
andyzheng
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2楼2008-03-23 17:05:39
andyzheng
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liujian兄，首先感谢您的回答！ 看了小RB编的那本书了，Tanabe模型是适用于SiZr复合氧化物的，也就是说当Si/Zr=1时，应该是没有酸性的，这在我们做的吡啶红外得到证实。 问题就是当我们做NH3-TPD时，发现Si/Zr=1复合氧化物明显存在酸中心，而且酸量不小。liu兄认为TPD产生信号的原因可能是“氨和氧化物的氧结合，生成水和N2；氨气的分解。” 首先SiO2和ZrO2是没有氧化性的，不可能氧化NH3为水和N2的； 在800度以下，氨气不可能分解的，所以俺认为应该不会是这两种原因产生的信号。而且俺么做过空白实验，确保不是SiO2/ZrO2复合氧化物自身导致的信号，所以其NH3-TPD应该是复合氧化物吸附NH3导致的信号，因此才有此疑问。 不知哪位大侠能解惑一下？ |
4楼2008-04-13 21:36:33
liujian8683
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buffaloli(金币+2,VIP+0):多谢！呵呵,辛苦了!
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| 按照小日本那本书讲,Si/Zr=1:1是没有酸性的.上次我回答错误了---说有酸性,sorry. 没有酸性但不意味着NH3(或吡啶)-TPD没有信号,其原因有二:1是NH3(或吡啶)和复合氧化物中的-OH（Si和Zr之间的桥键）形成了氢键，产生了吸附，故NH3(或吡啶)有脱附，这在较低温度如400度左右有脱附信号；2是复合氧化物中次层晶格中的氧扩散、脱附产生的。这种脱附的信号发生在较高温度下（800度左右）。复合氧化物的晶格越好（即没有因负载而破坏）次层晶格中的氧的扩散、脱附越多，产生信号越强。有不清楚的地方可以继续交流。 |
5楼2008-04-14 20:50:12
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