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lfaitaoyao金虫 (著名写手)
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[交流]
物理所用原位透射电镜方法揭示二硫化钼嵌锂诱导结构相变的原子机制 已有1人参与
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层状金属硫化物体系具有多变的原子配位结构和电子结构，电子和声子之间存在很强的相互作用。层间较弱的范德瓦尔斯力使得可以通过嵌入各种功能化的分子和离子来调控材料的性质。二硫化钼（MoS2）及其插层化合物在很多方面具有重要的应用价值，例如制备催化剂、吸附剂、固体电解质、感应器、电致变色显示器以及二次锂离子电池等。因此MoS2中的嵌入化学以及嵌入化合物的物理和化学性质在基础研究和实际应用中都受到高度关注。锂离子嵌入MoS2中的过程在以往被描述为一种离子-电子转移的拓扑反应，金属锂（施主）中的电子转移到钼（受主）的最低未占据轨道即d轨道上。这种描述中受主只提供了受主位置和氧化还原中心，然而实际上嵌入反应同样会导致受主发生重要的结构和相转变。由于层间耦合、量子局域效应和对称性的改变等使得锂离子嵌入前后结构性质发生本质的变化。 中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室（筹）表面室SF1组多年来通过研制原位透射电镜中的扫描探针装置，开展定量纳米表征和新型器件机理研究。最近，该组博士生王立芬、许智副研、王文龙和白雪冬研究员基于原位透射电子显微镜（in-situ TEM）技术，在透射电镜中设计并搭建了以MoS2纳米片为工作电极的锂离子半电池，在原子尺度原位实时观察到MoS2纳米片中嵌锂导致的两种相变过程。 首次锂化过程中，第一次相变对应的是锂离子的嵌入反应过程，由于电子的共嵌入，金属Mo的配位结构发生变化，由三菱柱配位转变为八面体配位，相应空间群由P63&mm转变为P-3m1，产生2H-1T的相转变，锂离子嵌入在层间S-S的四面体配位中心处。本征2H结构的MoS2为半导体性，锂化后的1T结构对应的电子结构为金属性，由于低维金属的不稳定性，二维平面内出现了超晶格从而产生电荷密度波（Charge Density Wave）。原位动态过程研究发现这一相转变过程遵循剪切机制（Shear Mechanism），即锂离子的嵌入导致MoS2中原子层之间发生相对滑移，造成二维平面内的剪切应力。多于1摩尔的锂离子嵌入时，1T-LiMoS2被分解为金属Mo网格和Li2S，即发生第二次相变。该工作首次在实验上原位观察到MoS2中锂离子嵌入发生的相转变，上述结构性质与MoS2纽扣电池的放电曲线特征一一对应，对层状MoS2纳米材料储锂机制和工作机理有个直接清晰的认识。相关研究结果发表在J.Am.Chem.Soc.136,6693–6697（2014）上。 |
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2014-05-24 16:31:57, 3.77 M
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2楼2015-01-26 23:19:25
