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ChmistryCHEN木虫 (正式写手)
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Tio2光催化交流（转载）2 已有4人参与
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氢化TiO2中氧空位关联体的正电子研究 过渡金属氧化物TiO2具有无毒无害、催化效率高，稳定性好，成本低廉等优点，是一种较为理想的光催化剂材料，具有巨大的应用前景，因而引起了研究者的巨大兴趣。但由于TiO2有禁带过宽（3.2 eV）、不能有效吸收可见光以及光生电子-空穴分离效率低等固有缺陷，目前对TiO2的研究主要集中于通过掺杂、复合、染料敏化等手段对其进行改性，以提高其对可见光的吸收和光生电子-空穴的分离效率，进而提高光催化性能。近来，Chen等在《Science》上报道了H化TiO2的工作，其后，对H化TiO2研究激起了广大科研工作者极大的热情。Chen[1]认为H化使TiO2晶粒表面产生一层disorder层，使其禁带宽度降低到1.0 eV，因此极大地拓展了其在可见光波段的吸收效率。进一步研究认为，H化的TiO2晶粒表面不但存在disorder层，晶粒中还存在大量氧空位，禁带宽度的降低是两者协同作用的结果[2]。 正电子湮没技术是通过入射正电子与材料中电子结合湮没来反映材料中微结构状态与缺陷信息的技术，其对原子尺寸的缺陷（如空穴、空位团、位错和微空洞等）十分敏感, 因此广泛用于研究材料中的缺陷和性能。 武汉大学物理科学与技术学院材料系潘春旭教授课题组自近几年在国家973项目的资助下，从事TiO2光催化研究。最近，该课题组利用正电子湮灭技术研究了H化TiO2中氧空位的形态及分布。由于H化作用，在TiO2晶粒表面会发生： 4Ti4+ + O2- → 4Ti4+ + 2e-/□ + 0.5O2 → 2Ti4+ + 2Ti3+ + □ + 0.5O2 其中□代表氧空位。 产生一个□的同时，在其附近产生两个Ti3+，由此形成氧空位关联体。氧空位关联体的呈电中性，因此利用正电子寿命谱进行观测[3]。表1为H化前后P25 TiO2的正电子寿命值及其相对含量分布。分析表明，反映H化TiO2中单空位含量的第一寿命（τ1）及其相对含量相对H化前均有显著的提高，表明H-TiO2中存在大量氧空位关联体；第二寿命（τ2）有小幅提高，表明H化后TiO2中出现少量的空位团，由于各寿命相对含量和归一，因此τ2的相对含量反而有所下降；在H-TiO2中还出现了第三寿命（τ3），但其含量仅有0.25%，表明H-TiO2中还有极少量纳米尺度的大空位团。Ti3+有利于吸收光生空穴，转变为Ti4+，而TiO2表面的氧空位容易吸收光生电子，使其表面吸附的O2转变为O2-，从而促进了光生载流子的分离，提高其光催化效率。 该报道为测量TiO2中氧空位提供了一种新方法，对H化TiO2的光催化机理进行了深入研究。工作已经发表在J. Phys. Chem. C上（DOI: 10.1021/jp307573c）。 这项工作得到了国家“973”项目（项目号：2009CB939705 and 2009CB939704）的支持。 文章连接：Characterization of Oxygen Vacancies Associates within the Hydrogenated TiO2: a Positron Annihilation Study（http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp307573c ） [1]. Chen X.; Liu L.; Yu P. Y.; Mao S. S. Science 2011, 331, 746-450. [2]. Naldoni A.; Allieta M.; Santangelo S.; Marelli Marcello.; Fabbri F.; Cappelli S.; Bianchi C. L.; Psaro R.; Santo V. D. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 7600-7603. [3]. Liu X.; Zhou K.; Wang L.; Wang B.; Li Y. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 3140-3141.  0913005fq4ilzrlxxx6xxq.jpg  091300ecdaaif69afgig6c.jpg  091301fz39v64u0d2o982v.jpg  0913001i1qktjekggbf410.jpg |
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