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[交流] 简单唯美的Nature Materials-最新可见光催化论文赏析

简单唯美的Nature Materials-A red metallic oxide photocatalyst



最近自然-材料刊发了新的一期论文,其中有一篇特别吸引我的眼球,论文题为A red metallic oxide photocatalyst,整个正文只有四幅图,非常简单唯美。供大家赏析,同时因为自己今天升为正式版主,发100BB,希望大家多多捧场,多多交流~

该论文的通讯作者是英国圣安德鲁斯大学John T. S. Irvine教授。网上有他的介绍,摘录如下:
Irvine博士毕业于英国阿尔斯特大学(University of Ulster May)物理化学系并获博士学位,现为英国圣安德鲁斯大学教授、英国工程与自然科学研究理事会(EPSRC)高级学者,主要从事二氧化碳光电化学还原和燃料电池电极材料研究,专长于固体化学、电子导体、结构化学和高温电化学,取得了一系列高水平的开创性研究成果:发现了具有高氧离子导电性的非萤石结构的氧化物Ca12Al14O33(Nature);开发出在900摄氏度和97%H2/3%H2O条件下极化电阻仅为0.2欧/平方厘米的La0.75Sr0.25Cr0.5Mn0.5O3的燃料电池电极材料(Nature Materials);提出了基于缺陷-缺陷相互作用发展高性能燃料电池电极材料的概念,制备出具有高性能的La4Srn-4TinO3n+2系列电极材料(Nature Materials);获得了单相钙钛矿结构的(La0.75Sr0.25)0.95Cr0.5Mn0.5O3-δ电极材料(Advanced Materials);发展了适用于中温燃料电池的质子导电氧化物电解质(Advanced Materials)等。在Nature、Nature Mater、Adv Mater、Adv Funct Mater等期刊上发表论文240余篇,获授权发明专利6项。任国际知名刊物Journal of Materials Chemistry主编,International Journal for Nuclear Hydrogen Production,Materials Science B and Ionics主编,作为国际会议组织者和分会主席主持多次重要国际会议,并荣获英国2005年爱丁堡皇家学会会士荣誉称号。

从这些介绍中可以看出Irvine教授是个固体化学和结构化学的大牛,而这篇论文能够刊发在NM上,也许正因如此。这么猜想的原因是该论文2011年5月收稿,到了2012年3月才接收,花了10个月的时间。其中应该有着波澜壮阔的投稿历程,也许是被据稿后重新argue后才被接收,也许是经过了多次的修改。不管怎样,这篇论文提出了非常出彩的一个要点,就是把metallic oxide应用于了可见光催化,尤其是光分解水。

那什么是metallic oxide?它和metal oxide有什么不一样?从字面上看,metallic oxide是带有金属性质的氧化物,也就是它的能级分布,导电能力是可以和金属相媲美的,而metal oxide仅仅指的是金属氧化物,多数是半导体。该论文将Sr4Nb2O9,Nb和Nb2O5的粉体均匀混合后在Ar气保护下,1400度煅烧了20h,很容易就制得了主体催化剂,Sr1-xNbO3(0.1
其实,这篇论文在光催化领域没有任何突破,甚至还不是全光分解水,需要用牺牲试剂,而且催化剂也不新,Sr1-xNbO3很早就有人研究过了。之所以这样的结果能够发到NM,是因为它提出了新的概念,在光催化理论方面有突破。在这篇论文之前,光催化分解水主要依赖于photocatalyst和photoelectrocatalyst,本文提出的metallic oxide是介于两者之间的。为什么这么说呢?因为Sr1-xNbO3像photocatalyst那样需要被光激发,电子跃迁到更高的能级,从而具有还原能力,而空穴则不像photocatalyst那样可以单独进行氧化,之所以有氧化能力,是因为电子被消耗掉以后,产生了诱导电势(可以和化学势做个对比,便于了解),这就类似于photoelectrocatalyst了。

不过,就算这样,还有几个问题,各位对光催化感兴趣的虫友可以交流一下,第一,SrNbO3和SrTiO3这些氧化物有哪些不同?为什么两者可见光催化效果如此不同,第二,该文中用了金属Nb作为前驱体,和金属负载氧化物有什么不同?第三,band内电子跃迁和d-d跃迁有什么不同?[ 来自科研家族 木虫催化 ]

[ Last edited by flylrh on 2012-5-7 at 18:23 ]
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  • 2012-05-07 18:15:39, 281.47 K

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xxjhb

金虫 (小有名气)



小木虫: 金币+0.5, 给个红包,谢谢回帖
楼猪想太多了吧,说不定人家投稿就收了
127楼2013-12-12 08:37:03
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