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flylrh

铁杆木虫 (著名写手)

[交流] 简单唯美的Nature Materials-最新可见光催化论文赏析

简单唯美的Nature Materials-A red metallic oxide photocatalyst

最近自然-材料刊发了新的一期论文，其中有一篇特别吸引我的眼球，论文题为A red metallic oxide photocatalyst，整个正文只有四幅图，非常简单唯美。供大家赏析，同时因为自己今天升为正式版主，发100BB，希望大家多多捧场，多多交流~

该论文的通讯作者是英国圣安德鲁斯大学John T. S. Irvine教授。网上有他的介绍，摘录如下：
Irvine博士毕业于英国阿尔斯特大学（University of Ulster May）物理化学系并获博士学位，现为英国圣安德鲁斯大学教授、英国工程与自然科学研究理事会（EPSRC）高级学者，主要从事二氧化碳光电化学还原和燃料电池电极材料研究，专长于固体化学、电子导体、结构化学和高温电化学，取得了一系列高水平的开创性研究成果：发现了具有高氧离子导电性的非萤石结构的氧化物Ca12Al14O33（Nature）；开发出在900摄氏度和97%H2/3%H2O条件下极化电阻仅为0.2欧/平方厘米的La0.75Sr0.25Cr0.5Mn0.5O3的燃料电池电极材料（Nature Materials）；提出了基于缺陷-缺陷相互作用发展高性能燃料电池电极材料的概念，制备出具有高性能的La4Srn-4TinO3n+2系列电极材料（Nature Materials）；获得了单相钙钛矿结构的(La0.75Sr0.25)0.95Cr0.5Mn0.5O3-δ电极材料（Advanced Materials）；发展了适用于中温燃料电池的质子导电氧化物电解质（Advanced Materials）等。在Nature、Nature Mater、Adv Mater、Adv Funct Mater等期刊上发表论文240余篇，获授权发明专利6项。任国际知名刊物Journal of Materials Chemistry主编，International Journal for Nuclear Hydrogen Production，Materials Science B and Ionics主编，作为国际会议组织者和分会主席主持多次重要国际会议，并荣获英国2005年爱丁堡皇家学会会士荣誉称号。

从这些介绍中可以看出Irvine教授是个固体化学和结构化学的大牛，而这篇论文能够刊发在NM上，也许正因如此。这么猜想的原因是该论文2011年5月收稿，到了2012年3月才接收，花了10个月的时间。其中应该有着波澜壮阔的投稿历程，也许是被据稿后重新argue后才被接收，也许是经过了多次的修改。不管怎样，这篇论文提出了非常出彩的一个要点，就是把metallic oxide应用于了可见光催化，尤其是光分解水。

那什么是metallic oxide？它和metal oxide有什么不一样？从字面上看，metallic oxide是带有金属性质的氧化物，也就是它的能级分布，导电能力是可以和金属相媲美的，而metal oxide仅仅指的是金属氧化物，多数是半导体。该论文将Sr4Nb2O9，Nb和Nb2O5的粉体均匀混合后在Ar气保护下，1400度煅烧了20h，很容易就制得了主体催化剂，Sr1-xNbO3（0.1
其实，这篇论文在光催化领域没有任何突破，甚至还不是全光分解水，需要用牺牲试剂，而且催化剂也不新，Sr1-xNbO3很早就有人研究过了。之所以这样的结果能够发到NM，是因为它提出了新的概念，在光催化理论方面有突破。在这篇论文之前，光催化分解水主要依赖于photocatalyst和photoelectrocatalyst，本文提出的metallic oxide是介于两者之间的。为什么这么说呢？因为Sr1-xNbO3像photocatalyst那样需要被光激发，电子跃迁到更高的能级，从而具有还原能力，而空穴则不像photocatalyst那样可以单独进行氧化，之所以有氧化能力，是因为电子被消耗掉以后，产生了诱导电势（可以和化学势做个对比，便于了解），这就类似于photoelectrocatalyst了。

不过，就算这样，还有几个问题，各位对光催化感兴趣的虫友可以交流一下，第一，SrNbO3和SrTiO3这些氧化物有哪些不同？为什么两者可见光催化效果如此不同，第二，该文中用了金属Nb作为前驱体，和金属负载氧化物有什么不同？第三，band内电子跃迁和d-d跃迁有什么不同？[ 来自科研家族木虫催化 ]

[ Last edited by flylrh on 2012-5-7 at 18:23 ]

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附件 1 : NatMater-A red metallic oxide photocatalyst.pdf

2012-05-07 18:15:39, 281.47 K

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xieshil

罚篮王子

duchenhao

zpj110

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1楼 2012-05-07 18:20:06

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罚篮王子

新虫 (初入文坛)

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flylrh: 回帖置顶 2012-05-08 09:11:11
flylrh: 金币+2, 你说的很对，其实很多光催化专家，包括日本的Tada，Kudo，还有叶老师，都做过很多ABOx型的光催化剂，他们的论文也都能发在JACS上，为什么现在这篇论文那么艰难的投到NM，恐怕是因为有很多审稿人质疑论文的创新点不够。仅仅靠理论创新投中nature系列，还得需要个基础很扎实的牛老板做后台 2012-05-08 09:14:27

才疏学浅，对于楼主提出的问题，虽然朦胧有感，但却似雾里看花。。感觉关于ABOx型的催化剂，叶金花老师组研究的不少，提供叶老师的一篇综述，给楼主帮帮场子，也平复一下自己答不出问题的抑郁心情。。也希望高人能指点一下。
ADVANCED MATERIALS
DOI:10.1002/adma.201102752
Title:Nano-photocatalytic Materials: Possibilities and Challenges