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合成气转换机理研究取得新进展
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近日，大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室理论催化课题组（507组）李微雪研究员及其领导的团队在合成气选择性转换的机理研究方面取得进展，相关研究结果发表在德国应用化学Angew Chem Int. Ed（DOI:10.1002/anie.201100735，http://onlinelibrary.wiley.com/d ... .201100735/abstract）上。 合成气转换的选择性是多相催化反应里最具挑战性的课题之一，其中关键的科学问题包括一氧化碳的活化、碳链的增长、含氧化物的生成等。长期以来，在合成气转化中，研究人员推测甲酰基HCO可能是一个重要的反应中间体，但是由于其寿命较短，鉴定困难，相关的机理研究并不深入。 李微雪等利用密度泛函理论计算，以Rh和Co催化剂为例，对HCO在合成气选择性转换中的作用展开了系统研究。计算结果表明，HCO不但能够有效地活化一氧化碳，加氢产生烷基单体CHx，还能进一步在后续反应中起到重要的作用：较CO+CHx插入反应生成含氧化物CHxCO而言，研究发现HCO+CHx插入生成含氧化物CHxCHO在动力学上更为有利；通过对比研究表明，HCO+CHx插入反应，可以和烷基之间的偶联反应CHx+CHy相竞争。Co基催化剂由于其较高的氧亲和能力，动力学上较为容易打断CHxCHO中的C=O键，从而得到较高的烷烃选择性，而Rh基催化剂因其相对较低的氧亲和能力则显示出较高的含氧化物的选择性。 研究结果表明，甲酰基作为一种重要的中间体，不单是生成含氧化物的重要中间体，而且也是碳链增长的重要中间体，这修正并补充了长期以来人们普遍认为的合成气转化中含氧化物经由一氧化碳插入、碳链增长经由烷基偶联的机理。 Sample Text |
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