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jinkai838木虫 (著名写手)
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我评选的Catalysis TodayVolume 152, Issues 1-4最好的一篇文献 已有11人参与
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导师布置了一个作业，就是评价Catalysis TodayVolume 152, Issues 1-4这期最好的文献。 我写下了我喜欢这篇文献的原因： 我认为Catalysis Today这卷1-2期这篇文献Volume 152, Issues 1-4, 1 Pages 24-32 Barbara Gil, Łukasz Mokrzycki, Bogdan Sulikowski, Zbigniew Olejniczak, Stanisław Walas Desilication of ZSM-5 and ZSM-12 zeolites: Impact on textural, acidic and catalytic properties doi:10.1016/j.cattod.2010.01.059最好！ 这期杂志专门讲酸碱性，特别对我胃口，但是肯定有偏见，因为课题原因，我比较偏爱分子筛的改性。 本来么，我的课题从另一角度来说就是研究分子筛的酸碱性及其结构对催化反应的影响。 微孔分子筛（MFI和BEA结构等）作为负载过渡金属载体，其本身的优点： 1. 比较成熟的可重复的制备工艺，对于催化的实际应用特别有用； 2. 整齐的孔道，和相对于一般的氧化物的载体的比表面积较大， 而且过渡金属在其表面负载的时候，不仅会有很好的分散性，还会有一些偶联的过渡金属离子的，例如Cu-zsm5分子筛Cu-O-Cu，在反应条件下，使得铜二价离子发生自还原，产生铜一价离子，对于NO分解反应特别的活性中心，对于常规的气固相的小分子催化来说基本上是绝佳的载体， 3. 本身具有较强的酸性，对于双功能催化剂是天然载体， 4. 考虑其水热稳定性范围内，一般微孔分子筛（MFI和BEA结构）的稳定性还是比较高的相对于介孔分子筛，在汽车尾气催化领域虽然含水，但是专门研究因为分子筛结构的破坏而导致催化剂失活的案例非常少见； 回到这期杂志的评选文献的这个命题里，为什么我认为这篇文献最好？ 1. 仅仅读文献的题目分子筛的脱硅，就让我感觉很有意思，很有点反过来思考的味道。 根据我的“常识”一般常见的分子筛后处理都是脱铝，第一，因为在分子筛的基本的化学就是铝相对于硅更加不稳定，铝总是处于不稳定的状态，由于铝的两性，分子筛的脱铝利用酸性环境的，什么盐酸，柠檬酸，EDTA络合作用，蒸汽的条件；而氧化硅本质是酸性氧化物，不怕酸，不用担心这个酸性把硅替代。如果脱硅使用化学的方法，很难不把铝也带下来；第二，早期分子筛，微孔分子筛多为低硅铝比，为了提高分子筛的硅铝比，多采用除铝，脱铝后一般会产生介孔结构； 2. 当我读到这篇文章的时候，我发现了它用碱，而且是氢氧化钠，第一感觉是违背化学的，那么铝也会脱除的，不符合，但是它给我们了一句很经典的认识“Treatment with alkaline solutions might bring about various results, depending on the conditions used. Treatment with diluted bases in the absence of the additional aluminium source results in the ultimate removal of silica from the zeolitic framework, decreasing Si/Al ratio, and consequently increasing concentration of the acid centres present”化学本质是有条件的！可以脱硅，而且不影响脱铝，这个关键是diluted bases。这样让我有兴趣读下去。 3. 当我看到实验步骤：The materials were modified by desilication with 0.05, 0.1, 0.5 and 1.0M NaOH solutions at 85 ◦C for 1 h, under atmospheric pressure. For each case, 25 ml of NaOH solution was heated up to 85 ◦C in a flask combined with reflux, then 3 g of the calcined (at 400 ◦C) zeolite was added and the mixture was vigorously stirred for 1 h。 步骤很简单，条件很简单，实验室完全可以重复。 4. 很多的表征，只是证明了它的思想，我就当他们是浮云了， 5．读完以后，很有点意犹未尽的感觉，我又回头看了，找到了这篇文献的老祖宗：Decoupling mesoporosity formation and acidity modification in ZSM-5 zeolites by sequential desilication–dealumination Johan C. Groen a,*, Jacob A. Moulijn a, Javier Pe´rez-Ramı´rez， 发现它就是这篇的简化。最有意思的就是他只是加入了一个反应，并且根据后处理的分子筛产生介孔的考虑，出于酸碱性的调变。我们应该更加了解到：文献是非常可以重复的，毕竟是两个国家的都可以做出来；不要再说重复的实验没有意义，不要再认为实验是复杂的，科研的本质就是承前启下。 [ Last edited by zhangwengui330 on 2011-5-19 at 15:16 ] |
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