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tingjiangn金虫 (正式写手)
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[交流]
光催化机理研究_----半导体理论不能用于所有催化剂
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最近在做一种新型光催化剂的机理研究,是半导体理论所不能解释的,各位同学研究过程中是否有什么自己的观点,请赐教啊 一般来讲，我们是以二氧化钛为研究对象的，那光催化机理我们一般是用半导体理论来解释，但是对于一些新型非二氧化钛系催化剂，用半导体理论就不合理了，现在做光催化的有很多人在做机理吧，你们对机理有什么其它认识吗？ [ Last edited by daiqiguang on 2007-5-11 at 09:17 ] |
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kohn
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paracyclophane(金币+1):欢迎多来这里交流 ^_^
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tingjiangn问了一个很好的问题阿！！！！严重支持你一下：） 我和很多搞光催化的人经常打交道，他们所有的研究思路都是建立在半导体机理上的。我曾经问过他们：这个机理到底是不是唯一可能的机理？有多少可信度？ 这个机理其实本身大多来借用了物理领域里面的结果，而现在对光催化的过程人们认识还很浅薄，所以到底光催化的过程是什么样的有有谁知道呢？而按照这个机理进行的研究目前好像只能得到一些比较差的催化性能。而且现在相对催化性能较好的催化剂大多是一些复杂组分、混晶相的化合物，基本上来说用半导体理论根本就无法解释。而实际上的反应操作条件中有很多东西也根本说不清楚，比如牺牲剂的作用：）从这一点来说，对这个机理的反思是很有必要的。 有一个我个人的观点在这里提出来：光催化的过程从目前来看更有可能是一个在n-second，甚至f－second时间尺度上的过程，所以研究表面的吸附物种，稳定结构这样的手段可能得到信息不能反映这个过程的本来面目，所以这样的研究结果是无用的。应该使用含时的研究手段来做这个事情，这个时间尺度至少应该在n-second上。 不知道jerlin兄提到的福州大学的博士论文是在什么时间尺度上完成的？窃以为如果是在大于n-second的时间尺度完成的的话，其实基本上没有什么实际上的意义。一己愚见，权作抛砖引玉罢了。 回顾近20年左右的时间，光催化领域里面的激动人心的结果很少，而且很难重复！比如在Nature上发表的在光催化分解水领域得到了突破性的结果的论文，这个结果现在无法重复出来。这个现象的原因目前也不清楚，不知道是理论上有偏差还是实验上的问题。 有些研究是先有理论上的突破才有实验上的突破；有一些研究则是实验上的发现引导了理论上的突破。不知道光催化研究会是哪一种？ 但有一点可以肯定：在光催化领域中不管是在理论上还是实验上取得突破都是Nobel奖水平上的工作。诸君共勉之！ |
14楼2006-07-04 01:19:23
huxing80
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rabbit7708(金币+4):非常感谢您的讨论！欢迎继续关注催化版喽！：）
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我们组重复过最新的domen教授在nature上发表的可见光光催化分解水制氢方面的实验, 结果基本能够重复出来. 对于前面一篇nature(可能是你指的那篇文章)的实验结果, 我们也确实未能重复出来,不知道什么原因. 光催化过程中那些发生在飞秒-纳秒量级的超快过程极为重要, 但也不一定就说光催化过程完全由超快光生载流子决定, 而研究那些长寿命的光生载流子就不重要了. 长寿命的光生载流子和超快光生载流子之间有着本质上的关联, 这也是基础理论方面的研究内容. 实际上光生载流子与催化剂表面吸附分子发生的反应过程有可能比较慢, 而长寿命的光生载流子有更多机会参与反应. 个人认为对光生电子-空穴半导体理论不应该过多怀疑,不一定非要找个什么新理论才好. 以tio2为例, 光生电子-空穴产生的本质是在光激发下, ti-o键间的成键电子被活化而发生电子云偏移.偏移至ti的d轨道上的电子被称为导带电子,而对于o的2p轨道的缺电子状态被称为价带空穴. 所以光生电子-空穴只是为了方便的描述光催化中在原子-分子等微观尺度上发生的本质过程而引入的一些概念. 一定要用什么新的概念或新的名词去描述相同的本质过程, 就象是给同一个人起各种不同名字一样, 增加了事情的复杂和繁琐性, 除了偶尔得以哗众取宠之外, 并没有什么实际意义. 以上仅为个人愚见,希望和大家交流. [ Last edited by huxing80 on 2007-3-13 at 11:22 ] |
27楼2007-03-13 11:17:40
tingjiangn
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