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【资源】中性钒氧团簇上室温C=C断裂
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C=C bond cleavage on neutral VO3(V2O5)n clusters. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 1057-1066. Experimental and theoretical study of the reactions between neutral vanadium oxide clusters and ethane, ethylene, and acetylene. J. Am. Chem. Soc. 2008，130, 1932-1943. 过渡金属氧化物材料作为异相催化剂已经在石油、化工和环境工业方面得到广泛应用。钒氧化合物无论是作为单一材料还是担载于其它载体表面都具有很好的催化作用。例如：钒氧催化剂可以催化SO2生成SO3以生产硫酸，以及选择性氧化碳氢化合物，部分氧化甲烷生成甲醛，部分氧化丁烷制备马来酸酐，丙烯氧化制备环氧丙烷等。然而，人们对于异相催化中反应活性位点在分子和电子水平上的理解仍然不够详细和深入。气相团簇的研究能够提供分子催化水平上对催化机理的理解。气相团簇之所以被认为是研究固相/表面活性位元点的理想模型，是因为它们具有相对稳定的结构和尺寸依赖性而且能够与理论计算相互配合。因此，对于气相团簇催化活性的全面理解有助于人们进一步认识到实际催化体系的内在机理和据此设计合成新型催化剂。文章将理论与实验结合，证明中性团簇VO3(V2O5)n=0,1,2,…具有室温C=C断裂能力，能够产生C=C断裂对应的醛类。通过理论计算，发现能够和实验结果完美的符合，而且能够给出详细的反应机理，其中C=C键断裂过程中，其关键结构在于形成[3+2]环加成产物。 |
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