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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 化学化工区 » 催化 » 催化反应 » 【求助】催化反应活化的问题
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改改

木虫 (小有名气)

[交流] 【求助】催化反应活化的问题 已有7人参与

我做的是气相反应，苯甲醇的选择性氧化，催化剂是Au/SiO2.在反应刚开始的时候，活性大概有70%左右，但当反应进行到20小时作用的时候，活性提高到90%以上。敢问是什么原因呢？怎么解释？
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要选择梦想，就要先选择坚强
1楼 2010-05-02 16:35:11
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silhouettecn

金虫 (小有名气)

小木虫
改改(金币+1): 2010-05-02 16:45
引用回帖:
Originally posted by 改改 at 2010-05-02 16:35:11:
我做的是气相反应，苯甲醇的选择性氧化，催化剂是Au/SiO2.在反应刚开始的时候，活性大概有70%左右，但当反应进行到20小时作用的时候，活性提高到90%以上。敢问是什么原因呢？怎么解释？

这是问题比较复杂了，你需要对催化剂进行表征，如粒子大小， 反应过程中炭的修饰问题。。。。。
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学无止境，苦为舟，赋为舵，
2楼2010-05-02 16:44:19
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改改

木虫 (小有名气)
活性升高是什么原因呢？跟催化剂活化有关系吗？比如20小时的时候，催化剂活化了 活性升高？
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要选择梦想，就要先选择坚强
3楼2010-05-02 16:47:37
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bluesky1022

金虫 (正式写手)
★
zhangwengui330(金币+1):谢谢应助！ 2010-05-04 12:00
建议对不同活性状态下(70%or90%)反应的催化剂进行表征，会不会是金粒子的存在形式发生了变化
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做好自己应该做好的每一件事
4楼2010-05-02 17:01:14
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yingguang

新虫 (小有名气)
改改(金币+2):谢谢回复 我反应前是通氧气大概2h左右，温度是250度。有没有此类相关的文献可以提供给我啊？ 2010-05-02 19:41
反应温度多少？反应前是否用氧气吹扫？金对氧气的吸附是比较慢的，我以前做过类似试验。估计吸附态氧参与反应且氧的吸附是控制步骤。很容易设计实验验证次假设。
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5楼2010-05-02 17:05:45
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zzyyww115

木虫 (著名写手)
你反应过程中有没有参与一些杂质？
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6楼2010-05-02 17:12:03
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wangluhui

金虫 (正式写手)
改改(金币+1):谢谢回复 我的催化剂用之前是350度焙烧的 你说的第一种原因挺有可能的 2010-05-02 20:05
能想到的可能原因：（1）金的前驱物中有其它离子残留(比如氯离子），反应过程中逐渐脱除，导致活性上升；（2）有些氧化反应是结构敏感反应，金属粒子越大活性越高，反应过程中金粒子逐渐长大，导致活性上升。猜测而已，可以结合催化剂前驱物焙烧温度（影响其它离子残留及粒子大小）对活性的影响进行进一步考察。

[ Last edited by wangluhui on 2010-5-2 at 19:53 ]
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7楼2010-05-02 19:52:14
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yingguang

新虫 (小有名气)
引用回帖:
Originally posted by yingguang at 2010-05-02 17:05:45:
反应温度多少？反应前是否用氧气吹扫？金对氧气的吸附是比较慢的，我以前做过类似试验。估计吸附态氧参与反应且氧的吸附是控制步骤。很容易设计实验验证次假设。

是我十年前快毕业时的工作了，没有发表文章。数据还有点印象，好像做了不同时间氧化情况下的TPR，发现吸附氧很慢，除非氧会渗入金的体相。另外催化氧化乳酸乙酯（二级醇）活性逐渐升高，需要几小时才达到稳定。可以好好研究一下，应该有些意思。好像做了氧气和氦气交替脉冲交替反应的实验，结果很有意思。
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8楼2010-05-02 22:26:24
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yingguang

新虫 (小有名气)
改改(金币+1):多谢 给这么好的意见 2010-05-03 10:08
还考察了反应温度影响，发现温度升高活性增加速度变快。我把这归因于氧的活化吸附。
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9楼2010-05-02 22:48:53
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改改

木虫 (小有名气)
自己顶一下
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要选择梦想，就要先选择坚强
10楼2010-05-06 09:55:35
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