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hljiang超级版主
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[交流]
【求助】请教催化剂结构－催化活性的联系
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真心请教各位下面问题，欢迎宝贵意见。多谢！ 1）我在同一种载体上分别负载Au和Ag NPs， 分别称为样品1和2,，得到的催化剂催化活性都不好；电镜表征显示颗粒大小类似。 2）还是同一种载体，我先负载Au然后负载Ag，得到的样品3，催化活性最好；但是随后我将该样品在300度氧化，然后300度还原，得到样品4，催化活性又变得很差； 电镜表征显示样品3有不少的core-shell状的颗粒，当然core-shell结构在普通电镜下看的不好，需要HAADF-STEM下才能看到，用EDS显示出core主要是Au组成，shell主要是Ag组成，当然其实还是混合的，只是core和shell分别主要是Au和Ag而已。而且也不是所有的颗粒都是core-shell的，有的颗粒但从形状来看基本无法分辨core-shell结构，当然也可能跟颗粒很小有关。 但是电镜表征样品4的core-shell结构很清晰，就是普通电镜就看的很清楚，是core-shell结构的，但是没有用EDS和其他手段表征core是什么，shell是什么。 3）还是同一种载体，我先负载Ag，然后负载Au，得到的样品5，催化活性也很差。 电镜表征显示似乎和样品3的结构很类似，有一部分是core-shell结构的颗粒，但是其中一部分core-shell结构似乎长得不好，有的颗粒呈现出一半主要是Au，另一半主要是Ag的情况。EDS分析core-shell结构的颗粒显示似乎还是shell的Ag多，虽然相对3，Au的比例更大一些而已。可能也是分析不准确的原因吧。 我现在解释不了为什么催化活性： 样品3 > 样品5 > 样品1，2，4 [ Last edited by hljiang on 2010-1-6 at 08:30 ] |
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为什么张涛所长的工作就是Ag沉积在Au表面后形成alloy呢？从张所长的示意图看出，主要依靠静电作用完成的，类似于layer-by-layer（我没有认真读过该研究论文）。 为什么你认为Au core@Ag shell NPs起催化作用的主要是Au而不是Ag？为什么呢？我的意思是起催化作用的主要是Ag（LZ可能笔误）。具体为什么，只能针对具体的催化反应来进行解释。 我的电镜显示高温氧化还原后没有朝alloy转化反而形成了更规整的core－shell结构，只是我还没有表征具体core是什么，shell是什么。普通的电镜能够看出core－shell结构还是alloy？一个规整的纳米颗粒，普通的电镜很难判断是core－shell结构还是alloy的。具体对于Au/Ag纳米颗粒来说，最简单的方法就是依靠颜色的变化（如果负载在有颜色的载体上，如C就很难判断了）。实验条件允许的话，就可用拉风的电镜或是XPS，可能还有其他先进仪器。 “最好是core/shell结构”不明白是什么意思？从LZ的实验结果分析，针对LZ的特殊催化反应，Au为core、Ag为shell的core/shell结构具有更好的催化效果。Au、Ag反过来或是单独存在，催化效果不好。类似结果是有报道的。简单的说，对于Au为core、Ag为shell的core/shell结构，Ag在外层直接起到催化作用，但位于内层的Au必须首先影响外层Ag的性质，才能表现出更好的催化效果。一切实验结果属实的话，更深层次的解释最好用计算化学的方法进行探索。 |
9楼2010-01-07 03:02:56
duyuhai
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1. 先纠正一个错误，你说的第3条里面，应该是得到样品5。 2. 纯的金和银在300℃下氧化反应的deltaG是正值 3. NPs 是什么？小弟不知道哦~  4. 金银有复合相图么？ 5. 实验重复性如何？ 6. 等我想到了再说，今天头晕，现在一脑袋豆腐脑儿~  [ Last edited by duyuhai on 2010-1-5 at 19:59 ] |
2楼2010-01-05 18:42:42
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| LZ首先需对制备过程重新思考一下，特别是2）、3）（想必LZ是从重金属盐负载的吧）。比如2），为什么Ag一定是沉积在Au颗粒的表面呢？3）也是同样的道理。建议查看大化所张涛教授的文献：Synthesis of thermally stable and highly active bimetallic Au-Ag nanoparticles on inert supports. Chem. Mater.另外，假设2）、3）制备的是bimetallic；实验重现性好：催化活性： 样品3 > 样品4 > 样品1，2，5 。也是可以理解的。1.单纯负载Au和Ag其催化活性不好；2.2）中首先大量存在的是Au@Ag（core/shell），core Au影响shell Ag，具有较好的催化活性；3.再经高温氧化、还原，core/shell结构向Alloy转化（有文献报道过类似结果）；4.3）中首先大量存在的是Ag@Au（core/shell），催化反应主要起作用的是Ag，而且最好是core/shell结构（类似结果应用于selective oxidation of CO in rich H2）；5.再经高温氧化、还原，core/shell结构向Alloy转化，与要点3相同。 |
3楼2010-01-06 01:42:24
hljiang
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4楼2010-01-06 08:10:15
