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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 化学化工区 » 催化 » 催化反应 » 【求助】关于催化剂的价态对催化活性的影响
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wardwood

金虫 (正式写手)

[交流] 【求助】关于催化剂的价态对催化活性的影响

想请教一个关于催化分子的价态对于催化活性的影响的问题。

催化分子（比如说Pd, Pt, Au, Rh等等），其表面价态对于催化活性一定有影响。这个现象从理论上很容易做定性的解释。比如说，Pd(σ+)和Pd(σ-)的反应活性一定不一样，前者是容易接受电子，而后者相对容易提供电子。所以前者可能利于氧化反应，而后者利于还原（氢化）反应。

我的问题是： 有没有关于于催化分子的价态对于催化活性的影响的文献？如果有关于Pd(σ+)和Pd(σ-)的话更好。
我文献读的太少，现在时间又有点紧，所以只好问问各位大师了，谢谢
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1楼 2009-11-10 19:25:20
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lingliaopiao

铁杆木虫 (著名写手)

老汉一枝花
★
wardwood(金币+1,VIP+0):谢谢提供消息 11-11 09:03
俺不做这个，俺们组有人做过，当年就是凭借着发现负载Pd催化剂中4价Pd而发了篇应用催化B
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一切恩爱会，无常难得久。生世多畏惧，命危于晨露。由爱故生忧，由爱故生怖。若离于爱者，无忧亦无怖。
2楼2009-11-10 23:15:36
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wardwood

金虫 (正式写手)
谢谢谢谢。不过，希望有M(σ+)和M(σ-)的比较。是不是负载金属粒子，负带电很少？
我知道，Au的负带电是有的，不过还在争论。
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3楼2009-11-11 10:26:25
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peem

金虫 (正式写手)
★ ★ ★
wardwood(金币+3,VIP+0):谢谢指点！ 11-12 08:56
建议读读Norskov的d带中心理论，个人以为应该与你的Pd(σ+)和Pd(σ-)之类是相关的
另外goodman的2004年Science关于双层Au薄膜在TiO2表面研究的应该也与此相关
最近Anderson SA的一篇Science （Vol326, 826)也讨论了一些这个问题。
另外关于金属小团簇的这种(σ+)或者(σ-)的问题，我觉得提价态有一点点不太合适。而且这些一般都是从XPS得出，而小团簇结合能位移一般是始态和终态共同作用的结果，要想完全分开，不是太容易。
引用回帖:
Originally posted by wardwood at 2009-11-10 19:25:
想请教一个关于催化分子的价态对于催化活性的影响的问题。

催化分子（比如说Pd, Pt, Au, Rh等等），其表面价态对于催化活性一定有影响。这个现象从理论上很容易做定性的解释。比如说，Pd(σ+)和Pd(σ-)的反应活 ...

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4楼2009-11-12 02:51:59
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peem

金虫 (正式写手)
★ ★
wardwood(金币+2,VIP+0):谢谢指点！ 11-12 08:56
一般金属的功函大于载体的功函的（或者电负性较高的金属），负载之后带负电的几率比较大。如Au在TiO2（110）的O空穴表面，见文献JPCC, V111,12434
引用回帖:
Originally posted by wardwood at 2009-11-11 10:26:
谢谢谢谢。不过，希望有M(σ+)和M(σ-)的比较。是不是负载金属粒子，负带电很少？
我知道，Au的负带电是有的，不过还在争论。

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5楼2009-11-12 03:06:15
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