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【讨论】催化剂活性受晶体尺寸影响不受比表面积影响
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| 可能吗？当比表面积达到一定程度，不同比表面积的样品，当XRD图谱衍射强度完全一样时，其催化活性相同！ |
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yuliang217
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banditi
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zyh116
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你的催化剂比表面是多少，如果是500 m2/g，之间相差8 m2/g就是误差，如果是50 m2/g 之间相差8m2/g 就不小了，请描述清楚。 另外，你做成的这个氧化物是多孔的么？如果是多孔的，那这个比表面是孔的比表面，和晶体的比表面不是一个概念。 对于负载的催化剂，载体比表面越大活性（总体转化率）一般来说越大，这是因为活性物种在载体表面可以分散得更好，晶粒大小更小，晶粒比表面积就更大，表面活性位就更多。 而对于你这样的情况，首先，你这个比表面我怀疑不是晶体的比表面，而是孔的比表面，其次你提到XRD图是完全一样的，这样的说法很笼统，是峰位一样还是强度一样还是半峰宽一样，你算过晶粒直径么，是否一样。你可以通过晶粒直径估算出晶粒比表面，或者采用化学吸附看看催化剂表面活性位的数量是否有区别。 另外，对于structure-sensitive反应，影响是有一定范围的，在一定的晶粒大小范围内（或者说晶粒比表面，注意）是结构敏感的，换了另外一个范围可能就是结构非敏感性反应了。判断是否是结构敏感的一个方法就是看催化剂的TOF（而不是转化率）是否随晶粒大小变化而变化。 影响催化活性的一个很重要的因素是表面活性位数量，一般情况来说，不考虑空间位阻的影响（或者对于负载催化剂来说的相互作用影响），晶粒尺寸越小，晶粒比表面越高，那么表面活性位数目就越多，催化活性（总体转化率）就越高，这个前提是单位活性位的TOF是不变的，也就是TOF不随晶粒大小变化而变化，是非结构敏感性反应。如果TOF变化，那么可能会出现晶粒直径减小，TOF随晶粒大小变化而变化，转化率反而变化不大的情况，这叫结构敏感性反应。 所以，针对你的催化剂，我建议你除了做XRD，求晶粒直径外，有条件最好做个化学吸附测测表面活性位数目。 [ Last edited by zyh116 on 2009-8-13 at 19:00 ] |
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zyh116
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文献上说的转化率/比表面积代表TOF，这里的比表面积对于负载型催化剂指的应该是活性物种的比表面积，举个例子，对于金属负载催化剂，催化剂本身有一个比表面积（比载体的比表面小一点），活性金属颗粒也有自己的比表面积（这个比表面积随金属颗粒晶粒尺寸减小而增大），那估算TOF的时候用的是后者，而不是前者。 但是在你这个例子中，氧化物本身就是催化剂活性组分，那么比表面积越大，表面的活性物种就越多，我想可以采用转化率/比表面积来表示TOF，而且你的结果也是合理的，我觉得对于你的催化剂，即使晶粒大小一样，但是由于孔结构的差异仍然可以造成比表面有差异，那么影响活性的应该主要是比表面积而不是晶粒大小了。 我还是建议你做一下化学吸附。 还有你要排除试验本身的误差，结果应能能重复吧。 |
10楼2009-08-13 21:44:56
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