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hljiang

铁杆木虫 (著名写手)

[交流] 【求助】紧急咨询做Au催化CO氧化的朋友

请问,在同样的载体上,植入不同含量的Au。

如在A载体上,分别loading 0.5 wt%, 1wt%, 2wt%, 5 wt%和10 wt%的Au NPs,结果活性呢,0.5 wt% < 1 wt% < 2 wt% < 5 wt% >10 wt%,这似乎理论上是说得过去的,因为当Au含量太高的时候,Au颗粒太大(XRD和TEM支持),导致活性下降。

但是,我曾经记得一个老师对我说过,同样的载体,即使10 wt% Au含量的催化剂最终完全转化的温度较高,但是150度以内,理论活性应该是按照Au含量的顺序依次增加,也即:
0.5 wt% < 1 wt% < 2 wt% < 5 wt% < 10 wt%

但是我作出来的结果不是这样的啊,我的结果如下图,请问合理吗?多谢了!
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岂能尽如人意,但求无愧吾心
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hljiang

铁杆木虫 (著名写手)

★ ★ ★
zouzhq(金币+3,VIP+0):谢谢发起讨论非常有意义的话题! 7-19 14:11
恩,非常感谢fzzjj朋友。

确实含C的化合物很少用来做Au的载体并测试CO氧化的,但是还是有一些,比方说,
Nano Res (2008) 1: 229 234
A Facile Synthesis of Monodisperse Au Nanoparticles and Their
Catalysis of CO Oxidation
Sheng Peng1, Youngmin Lee1, Chao Wang1, Hongfeng Yin2, Sheng Dai2, and Shouheng Sun1( )
1 Department of Chemistry, Brown University, Providence, Rhode Island 02912, USA
2 Chemical Sciences Division, Oak Ridge National Laboratory, Tennessee 37831, USA
Received: 17 June 2008 / Revised: 19 July 2008 /Accepted: 24 July 2008
©Tsinghua Press and Springer-Verlag 2008. This article is published with open access at Springerlink.com
他们的活性很好,低温下就完全转化。我的活性不好,高温下才转化,诚如你所说,催化后必须要对载体进行表征,确认载体完好。另外,我发现对于比表面积大的类沸石类的载体,在高温下还存在脱附现象,CO和CO2在不是太高的温度下一个降,一个升,但是到了高温下,有同时出现两个都升高的现象,我认为这是脱附引起。

另外,我的Au NPs大小是基于TEM数据,事实说明,我的Au并不算很小,可以看到用类似载体类似方法合成的比我更小的Au clusters,
参见我们项目组的一个工作:Chem. Eur. J. 2008, 14, 8456 – 8460
Deposition of Gold Clusters on Porous Coordination Polymers by Solid
Grinding and Their Catalytic Activity in Aerobic Oxidation of Alcohols
Tamao Ishida,[a, b] Megumi Nagaoka,[a] Tomoki Akita,[b, c] and Masatake Haruta*[a, b]

但是我最近作出来一个工作,比她们得到的Au cluster更小。TEM和HAADF-STEM下完全不可见,但是EDS随处可以分析得到Au的贡献。准备用EXAFS来判断Au的颗粒大小,但是比较麻烦。

再次感谢fzzjj仁兄的热心答复!

[ Last edited by hljiang on 2009-7-19 at 07:59 ]
岂能尽如人意,但求无愧吾心
12楼2009-07-19 07:41:36
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sheven

木虫 (正式写手)

★ ★
催化大师(金币+1,VIP+0):谢谢指点,欢迎常来催化版讨论! 7-17 22:19
hljiang(金币+1,VIP+0):感谢兄弟见解! 7-17 22:29
纳米金催化活性和金粒子尺寸有着很强的依赖关系,我觉得可以用粒子大小说。

不过建议你算下比活性,如果比活性跟粒子尺寸变化一致就没问题了。
2楼2009-07-17 20:07:50
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fzzjj

木虫 (正式写手)


hljiang(金币+1,VIP+0):谢谢兄弟高见,我也这么想,可是记得那位老师是那么跟我说的呢 7-17 22:35
"同样的载体,即使10 wt% Au含量的催化剂最终完全转化的温度较高,但是150度以内,理论活性应该是按照Au含量的顺序依次增加",哪里有这么一说?照这样的话拿一块纯金那不是活性最高了?
3楼2009-07-17 21:23:16
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qdwang

木虫 (小有名气)


hljiang(金币+1,VIP+0):谢谢兄弟意见! 7-17 22:35
我是做金氧化CO的。在读硕士。我们做的到3%就到最大值了。再大就降。你的一点问题都没有
4楼2009-07-17 22:11:32
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