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hljiang

铁杆木虫 (著名写手)

[交流] 【求助】紧急咨询做Au催化CO氧化的朋友

请问,在同样的载体上,植入不同含量的Au。

如在A载体上,分别loading 0.5 wt%, 1wt%, 2wt%, 5 wt%和10 wt%的Au NPs,结果活性呢,0.5 wt% < 1 wt% < 2 wt% < 5 wt% >10 wt%,这似乎理论上是说得过去的,因为当Au含量太高的时候,Au颗粒太大(XRD和TEM支持),导致活性下降。

但是,我曾经记得一个老师对我说过,同样的载体,即使10 wt% Au含量的催化剂最终完全转化的温度较高,但是150度以内,理论活性应该是按照Au含量的顺序依次增加,也即:
0.5 wt% < 1 wt% < 2 wt% < 5 wt% < 10 wt%

但是我作出来的结果不是这样的啊,我的结果如下图,请问合理吗?多谢了!
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岂能尽如人意,但求无愧吾心
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sheven

木虫 (正式写手)

★ ★
催化大师(金币+1,VIP+0):谢谢指点,欢迎常来催化版讨论! 7-17 22:19
hljiang(金币+1,VIP+0):感谢兄弟见解! 7-17 22:29
纳米金催化活性和金粒子尺寸有着很强的依赖关系,我觉得可以用粒子大小说。

不过建议你算下比活性,如果比活性跟粒子尺寸变化一致就没问题了。
2楼2009-07-17 20:07:50
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fzzjj

木虫 (正式写手)


hljiang(金币+1,VIP+0):谢谢兄弟高见,我也这么想,可是记得那位老师是那么跟我说的呢 7-17 22:35
"同样的载体,即使10 wt% Au含量的催化剂最终完全转化的温度较高,但是150度以内,理论活性应该是按照Au含量的顺序依次增加",哪里有这么一说?照这样的话拿一块纯金那不是活性最高了?
3楼2009-07-17 21:23:16
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qdwang

木虫 (小有名气)


hljiang(金币+1,VIP+0):谢谢兄弟意见! 7-17 22:35
我是做金氧化CO的。在读硕士。我们做的到3%就到最大值了。再大就降。你的一点问题都没有
4楼2009-07-17 22:11:32
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hljiang

铁杆木虫 (著名写手)

谢谢各位高见,希望各位做Au催化的朋友都来说说自己的观点。我也想我的结果似乎没有太大问题,因为我的10 wt% 含量的样品Au NPs显然变得很大的颗粒。
但是我 一直记得那个老师跟我说的很清楚,是那个观点,就是150以内,活性随Au含量增加而增加。

所以在矛盾要不要在文章里面放我10 wt%含量的这个图,担心被别人抓把柄呢。
岂能尽如人意,但求无愧吾心
5楼2009-07-17 22:39:52
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hljiang

铁杆木虫 (著名写手)

引用回帖:
Originally posted by sheven at 2009-7-17 20:07:
纳米金催化活性和金粒子尺寸有着很强的依赖关系,我觉得可以用粒子大小说。

不过建议你算下比活性,如果比活性跟粒子尺寸变化一致就没问题了。

我的1wt%Au的是3nm左右的Au NPs, 5wt% Au是4nm左右。

5wt%的活性比1wt%的要好。

但是10wt%样品没有拍电镜,但是基于PXRD,估计Au在10nm左右。

10wt%的活性比5wt%的要差。

我认为,我的样品活性基于两点:1,Au含量;2,Au尺寸。
增加Au含量,理论上可以增加活性,但是AU含量太高,必然导致AU aggregation,从而又降低活性。从而解释上述活性变化。

大家认为理由是否正当?
岂能尽如人意,但求无愧吾心
6楼2009-07-17 22:48:53
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fzzjj

木虫 (正式写手)

★ ★ ★
hljiang(金币+1,VIP+0):谢谢继续关注,Au负载在沸石类的金属配位聚合物上. 7-18 07:03
zouzhq(金币+2,VIP+0):谢谢参与应助! 7-19 14:10
看你的这个数据,不大可能是Au负载在含炭的载体上面的,所以我猜想你载体应该是氧化物,而对于氧化物载体,很多报道都认为它们在氧化反应中会参与反应的,也就是与O2是有交换的,所以如果全面一点的话,应该还要考虑到氧化物载体的作用。

当然,金的含量和粒子大小对反应起着主要作用,有专门的报道说明金的大小在哪个范围内具有最好的活性,太大或者太小都不好。。。
7楼2009-07-17 23:45:37
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zhenmafudan

金虫 (著名写手)


★ ★ ★
hljiang(金币+1,VIP+0):谢谢马博士的关注!你也认为对于同一载体,并不是150度以内随Au含量增加活性增加吗? 7-18 07:04
zouzhq(金币+2,VIP+0):谢谢参与应助! 7-19 14:10
引用回帖:
Originally posted by hljiang at 2009-7-17 19:01:
请问,在同样的载体上,植入不同含量的Au。

如在A载体上,分别loading 0.5 wt%, 1wt%, 2wt%, 5 wt%和10 wt%的Au NPs,结果活性呢,0.5 wt% < 1 wt% < 2 wt% < 5 wt% >10 wt%,这似乎理论上是说得过 ...

合理的。下文的讨论部份引述了详细的文献现象,并进行了讨论。

H.G. Zhu, Z. Ma, J.C. Clark, Z.W. Pan, S.H. Overbury, S. Dai*, Low-Temperature CO Oxidation on Au/Fumed SiO2-based Catalysts Prepared from Au(en)2Cl3 Precursor, Applied Catalysis A: General 326 (2007) 89-99.

http://dx.doi.org/10.1016/j.apcata.2007.04.004
8楼2009-07-18 02:34:47
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hljiang

铁杆木虫 (著名写手)

引用回帖:
Originally posted by fzzjj at 2009-7-17 23:45:
看你的这个数据,不大可能是Au负载在含炭的载体上面的,所以我猜想你载体应该是氧化物,而对于氧化物载体,很多报道都认为它们在氧化反应中会参与反应的,也就是与O2是有交换的,所以如果全面一点的话,应该还要考 ...

为什么不大可能是负载在C上面的呢?
难道负载在C上面的活性曲线有什么特别之处吗?
请指点。
我的载体既有金属也有C、N、O呢。属于一种新型的载体。
岂能尽如人意,但求无愧吾心
9楼2009-07-18 07:23:09
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花无面

银虫 (初入文坛)


小木虫(金币+0.5):给个红包,谢谢回帖交流
貌似是金的纳米颗粒在5nm左右的时候,反应活性最好。
再大的话,就会失活。
10楼2009-07-18 11:25:29
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