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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 学术交流区 » 论文投稿 » 原创经验 » 单原子催化CO2还原：从 Science 到 NatMater 到 Chem，纪念11个月的投稿历程
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BigJack

至尊木虫 (职业作家)
引用回帖:
40楼: Originally posted by duan0718 at 2018-03-22 21:27:56
首先恭喜楼主。
其次向楼主请教一些问题：普遍认为Metal-N4在电催化中具有积极意义，为啥在楼主这篇文章中，反而是Ni-N4的效果不佳，而是Ni-C的效果最佳呢？

从Free Energy Diagram （Figure 4C）上来说，Ni-N4 位点虽然能显著降低对 CO 的吸附强度，但催化 CO2 到 *COOH 的活化能垒最高（>1.5 eV），这是主要劣势；而实验中我们在 -0.36 V vs. RHE的电位下已经观测到 CO 的生成。
另外，我们原子分辨率下的 3D APT 表征结果证明（Figure 3），在 graphene layer 里面所固定的 Ni 单原子，其周边是以Carbon的配位为主：Ni-N pair 的统计结果 < 0.2% (statistics for ~10,000 Ni atoms)。
在后续的EES工作里（10.1039/C7EE03245E），利用EXAFS还详细比较了 Ni-Phthalocyanine (with Ni-N4 moieties) 和 Ni-N-Graphene 的配位结构差异，可以参考其中的 Ni K-edge 和 N K-edge 的谱图。
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41楼2018-03-23 01:36:07
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jjfengnju

金虫 (正式写手)
送红花一朵
祝贺
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42楼2018-03-23 08:41:09
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duan0718

木虫 (职业作家)
★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
引用回帖:
41楼: Originally posted by BigJack at 2018-03-23 01:36:07
从Free Energy Diagram （Figure 4C）上来说，Ni-N4 位点虽然能显著降低对 CO 的吸附强度，但催化 CO2 到 *COOH 的活化能垒最高（&gt;1.5 eV），这是主要劣势；而实验中我们在 -0.36 V vs. RHE的电位下已经观测 ...

谢谢您的回复 我也在开始着手做金属氮碳结构的电催化，向您学习

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43楼2018-03-23 14:51:32
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fyjcml

银虫 (正式写手)
★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
你这个是单原子镍吗？我咋看不明白
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Justdoit!
44楼2018-05-21 15:51:28
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BigJack

至尊木虫 (职业作家)
引用回帖:
44楼: Originally posted by fyjcml at 2018-05-21 15:51:28
你这个是单原子镍吗？我咋看不明白

金属Ni颗粒被～10纳米厚的Graphene壳层包覆，Ni单原子以Ni-C的配位结构固定在壳层里，并作为CO2RR的活性中心

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45楼2018-05-21 19:53:29
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duan0718

木虫 (职业作家)
★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
之前没有注意，原来楼主是崔屹组里的，果然是强将手下无弱兵！

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46楼2018-06-06 09:03:42
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CEkouwei

铁虫 (小有名气)
★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
送红花一朵
楼主，您好。感谢的你的分享。我也着手CO2RR课题的研究，体系还没有搭建成功。
可否求助您几个问题？
1、能否分享一下您所采用的还原装置？
2、反应产物您是通过什么手段检测的？
若能得到您的指导，本人将不胜感激。
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奔跑的小蜗牛
47楼2018-10-28 15:37:39
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BigJack

至尊木虫 (职业作家)
引用回帖:
47楼: Originally posted by CEkouwei at 2018-10-28 15:37:39
楼主，您好。感谢的你的分享。我也着手CO2RR课题的研究，体系还没有搭建成功。
可否求助您几个问题？
1、能否分享一下您所采用的还原装置？
2、反应产物您是通过什么手段检测的？
若能得到您的指导，本人将不胜 ...

你好，我们反应是在H-型电解池里进行，气相产物用在线GC检测，液相产物由核磁定量分析。我们拍了个实验步骤的视频，可以参考：
https://www.jove.com/video/57380 ... n-metal-single-atom
电解池在淘宝或者玻工处应该都可以定做，液相产物也可以由HPLC定量。
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CEkouwei
48楼2018-11-01 00:34:58
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CEkouwei

铁虫 (小有名气)
★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
送红花一朵
引用回帖:
48楼: Originally posted by BigJack at 2018-11-01 00:34:58
你好，我们反应是在H-型电解池里进行，气相产物用在线GC检测，液相产物由核磁定量分析。我们拍了个实验步骤的视频，可以参考：
https://www.jove.com/video/57380/synthesis-performance-characterizations-trans ...

您好，真心感谢您的指导。实验操作我看了，很精致，很完美，很赞！
恕我再请教您一下：
1、用GC分析气相产物时你用的是什么柱子？
2、您用的玻碳工作电极是什么品牌的，在国内能否买到？
谢谢您！
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奔跑的小蜗牛
49楼2018-11-01 09:25:20
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BigJack

至尊木虫 (职业作家)
引用回帖:
49楼: Originally posted by CEkouwei at 2018-11-01 09:25:20
您好，真心感谢您的指导。实验操作我看了，很精致，很完美，很赞！
恕我再请教您一下：
1、用GC分析气相产物时你用的是什么柱子？
2、您用的玻碳工作电极是什么品牌的，在国内能否买到？
谢谢您！...

1. Shimadzu GC-2014 gas chromatograph, equipped with a combination of molecular sieves (5A), HayeSep Q, HayeSep T, and HayeSep N columns.
2. Glassy carbon from HTW GmbH, 国内的购买渠道不是很了解，可能要多找找
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50楼2018-11-02 07:30:27
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