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BigJack至尊木虫 (职业作家)
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[交流]
单原子催化CO2还原：从 Science 到 NatMater 到 Chem，纪念11个月的投稿历程 已有39人参与
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Title: Transition-Metal Single Atoms in a Graphene Shell as Active Centers for Highly Efficient Artificial Photosynthesis 2017年10月19号文章在《Chem》上在线发表（https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(17)30404-7），尘埃落定后简单聊一聊投稿历程吧。 这是楼主博后期间的第一个课题，把Fe, Co, Ni等过渡金属做成单原子分散的状态，从而选择性的催化CO2还原、抑制HER；同时couple老板之前开发的OER催化剂（Li+ 电池调控的Co3O4），利用太阳能来驱动中性水溶液中的CO2-to-CO转化。  去年11月底初稿完成，投稿至Science，前后两轮加实验共4个多月，虽然没中，但收获颇大：补充了流动体系的测试，对催化的起步电位和高电位下的电流密度均有很大帮助；优化了solar-to-fuel的稳定性，补充了XAS结果等等。  4月中修改格式后转到 Nat.Mater.，一个多月后收到意见，一正一负，两个审稿人的主要问题都在于活性位点的归属，编辑给了大修。补充 state-of-the-art 3D Atom Probe Tomography（三维原子探针断层扫描），补充电化学原位红外，补充HER的理论计算，补充...在拿到新的实验数据后，我们发现一个很有意思的现象，相较传统 M-Nx-C (Metal-Nitrogen-Carbon)的电化学活性位点，我们的石墨烯壳层里锚定的单原子 Ni 鲜有和 N 的配位作用（~0.2%），而是与DFT预测的 Ni@CarbonVacancy 更为吻合，佐证 Metal-Carbon 位点在CO2还原中的重要作用。  忙活一个多月后投回，再一个月整收到评审意见：负面的审稿人不再挑剔任何 scientific argument，反而来了句“Turning metals ... is not of interest in CO2RR field...” 最后补一刀 “The solar to fuels conversion metrics in this paper are no longer record breaking... （参见2017年6月的一篇 Nat. Energy） 看到这份据稿信后也是各种无语，工作没有新意的话编辑和Advisor干嘛送审，你第一轮咋不用这个直接据了呢...提到的另一篇NatEnergy工作，测试条件、文章侧重点也完全不同，还特别强调12.7% vs. 13.1%的效率差别... 只能贴一个大写的“服”。  在后一轮的审稿中，我们看到已经有其它Ni体系的催化剂在JACS上报道，时间紧迫，老板决定不再和这个审稿人rebuttal，转投Cell Press旗下的新杂志Chem，三个审稿人，一个月后收到评审意见，修改一轮后顺利接收，全程约2个月；至此，前后11个多月的审稿总算收官。Chem的编辑在每一轮送审和Revision过程中都会和通讯作者邮件联系，效率很赞；附件中贴上Chem全文，供同行虫友们参考。 |
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2017-11-08 03:59:45, 15.14 M
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BigJack
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从Free Energy Diagram （Figure 4C）上来说，Ni-N4 位点虽然能显著降低对 CO 的吸附强度，但催化 CO2 到 *COOH 的活化能垒最高（>1.5 eV），这是主要劣势；而实验中我们在 -0.36 V vs. RHE的电位下已经观测到 CO 的生成。 另外，我们原子分辨率下的 3D APT 表征结果证明（Figure 3），在 graphene layer 里面所固定的 Ni 单原子，其周边是以Carbon的配位为主：Ni-N pair 的统计结果 < 0.2% (statistics for ~10,000 Ni atoms)。 在后续的EES工作里（10.1039/C7EE03245E），利用EXAFS还详细比较了 Ni-Phthalocyanine (with Ni-N4 moieties) 和 Ni-N-Graphene 的配位结构差异，可以参考其中的 Ni K-edge 和 N K-edge 的谱图。 |
41楼2018-03-23 01:36:07
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2楼2017-11-08 06:37:02
zh5311180
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