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ywuweizi

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[交流] 讨论锂电池中锂枝晶的形成已有8人参与

石墨中所嵌入的锂的含量超过了它所承受的范围，那么多余的锂离子就会和负极中穿梭而来的电子结合，在负极表面上开始沉积（deposition）。而对于要形成锂枝晶，一个必要的条件就是，负极的表面是不平整的（roughness），这样就会给锂枝晶的形成提供产所和便利。这时候的锂是沉积在隔膜和负极的接触部位，但是生长的方向是沿着从负极→隔膜的走向，因此反应发生的地点是在负极与电解液的界面上。

Cohen提出的模型是基于复杂的SEI膜生长的，他们的观点在非水电解液中，由于在活性物质表面形成，其界面上反应活性点多，形成了马赛克状多层结构，导致了SEI形成的不均衡，SEI的厚度不均和离子导电性差异，进而引起 SEI的局部沉积和溶解，也使活性物质层和SEI膜部分。
Micromorphological Studies of Lithium Electrodes in Alkyl Carbonate Solutions Using in Situ Atomic Force Microscopy

Yamaki 等人提出了晶须生长的理论，他们认为锂枝晶生长模式是晶须生长，锂的沉积位置是膜上具有更高离子电导率和晶界以及缺陷的位置，这导致了锂原子分布的不均匀和造成SEI膜下应力分布的不均，为了缓解这类应力，锂的表面张力会促使其穿透SEI膜形成晶须，而锂沉积继续在锂基底上而非晶须，最终使锂电极表面长满晶须，长时间的沉积使电极表面被长晶须覆盖，阻碍锂离子的继续传输，然后锂才会沉积才晶须的连接处和尖端（这些地方一般都有缺陷），由于这类“粗大”连接的出现，锂沉积的电流密度变得很小，使其继续成为颗粒状的锂枝晶或者非晶锂。[A consideration of the morphology of electrochemically deposited lithium in an organic electrolyte]

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1楼2016-12-06 20:12:29

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ywuweizi

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SEI的形成是先于Li枝晶的形成的，Li的沉积不仅仅在电极表面也是在SEI中的，那么，这些Li的金属颗粒将作为电子传输通道和锂枝晶生长的种子层，因此，SEI将极大影响锂枝晶的生长。
循环寿命的衰减则主要由活性材料晶格应变循环所导致的疲劳断裂引起。对于磷酸铁锂颗粒，沿着相界面分布的应变场会导致晶格位错或断裂，缺陷的增多将显着地降低锂离子的扩散速率，从而导致电池倍率性能的衰退。晶格断裂也会导致活性材料与导电剂脱附而无法获得电化学反应所需的电子，造成可用容量的损失。对于石墨负极，晶格片层之间靠微弱的范德华力维系，锂离子的嵌入和脱嵌极易造成晶格的扭曲和破坏，不断促使电解质在新暴露出的石墨表面分解沉积，形成 SEI 膜，导致电池老化。在锂离子嵌入石墨材料的过程中，电解质会在石墨表面发生反应形成一层固体电解质界面（Solid ElectrolyteInterface，SEI）。该界面为绝缘体，因而能够有效避免电池的自放电。