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ywuweizi

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[交流] 讨论锂电池中锂枝晶的形成已有8人参与

石墨中所嵌入的锂的含量超过了它所承受的范围，那么多余的锂离子就会和负极中穿梭而来的电子结合，在负极表面上开始沉积（deposition）。而对于要形成锂枝晶，一个必要的条件就是，负极的表面是不平整的（roughness），这样就会给锂枝晶的形成提供产所和便利。这时候的锂是沉积在隔膜和负极的接触部位，但是生长的方向是沿着从负极→隔膜的走向，因此反应发生的地点是在负极与电解液的界面上。

Cohen提出的模型是基于复杂的SEI膜生长的，他们的观点在非水电解液中，由于在活性物质表面形成，其界面上反应活性点多，形成了马赛克状多层结构，导致了SEI形成的不均衡，SEI的厚度不均和离子导电性差异，进而引起 SEI的局部沉积和溶解，也使活性物质层和SEI膜部分。
Micromorphological Studies of Lithium Electrodes in Alkyl Carbonate Solutions Using in Situ Atomic Force Microscopy

Yamaki 等人提出了晶须生长的理论，他们认为锂枝晶生长模式是晶须生长，锂的沉积位置是膜上具有更高离子电导率和晶界以及缺陷的位置，这导致了锂原子分布的不均匀和造成SEI膜下应力分布的不均，为了缓解这类应力，锂的表面张力会促使其穿透SEI膜形成晶须，而锂沉积继续在锂基底上而非晶须，最终使锂电极表面长满晶须，长时间的沉积使电极表面被长晶须覆盖，阻碍锂离子的继续传输，然后锂才会沉积才晶须的连接处和尖端（这些地方一般都有缺陷），由于这类“粗大”连接的出现，锂沉积的电流密度变得很小，使其继续成为颗粒状的锂枝晶或者非晶锂。[A consideration of the morphology of electrochemically deposited lithium in an organic electrolyte]

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1楼2016-12-06 20:12:29

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ywuweizi

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至于锂枝晶如何形成？由于电流密度及锂离子分布不均等因素，锂离子在负极表面不均匀沉积形成树枝状锂，称之为枝晶。材料学微观研究表面，当某一锂离子嵌入FePO4 晶格后，会在嵌入点附近引起晶格畸变。晶格畸变一方面为电子极化子的转移提供必要条件，另一方面，能够降低锂离子嵌入临近区域的活化能，因而使嵌锂反应更容易在该嵌入点附近继续嵌入并形成相界面。在 LiFePO4中，即便开始只形成「完全共格相界面」，但随着锂离子的嵌入╱脱出循环造成晶格应变疲劳、电化学副反应侵蚀活性表面等因素的累积，将会增加颗粒表面和内部出现缺陷的概率，从而导致出现半共格界面和非共格界面。从解决枝晶问题常用的方法包括：添加稳定负极-电解液界面的电解液添加剂、替换液体电解质为高强度凝胶/固体电解质、建立高强度锂负极表面保护层等。