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水中鱼7119木虫 (正式写手)
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[交流]
N-掺杂石墨烯，N对反应产物选择性的影响
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最近看了一篇文献Applied Catalysis B: Environmental 180 (2016) 607–613，Pd负载在N-掺杂的石墨烯催化剂上，N对石墨烯的掺杂明显提高了金属Pd的分散及氢肉桂醛的选择性，对于N掺杂石墨烯对产物选择性的提高，有几个问题不是很清楚，欢迎各位虫友来讨论 首选：作者通过拉曼结果发现肉桂醛中CHO醛基振动峰发生了蓝移，说明N对C=O具有一个锚定的作用？若是有做这方面的，讨论一下，这个是怎么锚定的，C=O中O具有孤对电子，N中也有孤对电子这个过程中电子排斥和锚定是怎么样平衡的？ 第二：这个催化剂在催化α β-不饱和醇和酮的活性相对醛C=O低，原因不是很清楚，对于酮的是否空间位阻导致？ 第三：对于α β-不饱和醇中-OH可以与N形成氢键而被锚定，进而有利于C=C键在金属位上的吸附，提高反应活性及选择性，但是N上孤对电子同样可以排斥OH中O上孤对电子，从而不利于C=C键在金属位上的吸附，这两点在这个反应中是怎么平衡的？欢迎各位虫友积极讨论。 谢谢 |
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小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
送红花一朵
水中鱼7119: 金币+10, 非常感谢侯老师您的解答，以后还得向您学习，祝好！ 2016-11-28 12:43:41
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送红花一朵水中鱼7119: 金币+10, 非常感谢侯老师您的解答，以后还得向您学习，祝好！ 2016-11-28 12:43:41
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是我的文章，欢迎讨论！ 楼主是从有机化学的角度出发，这个不是太懂！ 我们只是从传统的催化理论、从吸附、表面反应和脱附过程来分析的。 第一个问题，可能不应该只从N上去考虑，氮对催化剂、对反应的影响有多个因素，氮引入可以促进Pd的分散、可以增加Pd颗粒的电子密度（有计算结果） 第二个问题，在含氮石墨烯表面，肉桂醛无论从哪个方向接近催化剂，都可以计算到肉桂醛中C=O键的电子密度增加、它接触的催化剂表面（石墨烯上）也有电子密度增加的趋势。 第三个问题，多相催化不能完全对比液相中的均相催化，影响因素很多，针对这个催化剂，石墨烯中的氮对反应的影响有直接的，也有间接的，直接作用就是影响原料及产物吸附、间接作用就是改善Pd的分散、增加Pd表面的电子密度，还有就是，在N石墨烯表面，氢溢流更容易发生（也有计算结果）。 已经看到你给我的短信，但是，问题复杂，不是一两句话就可以解释清楚的。可能还有我们没有想到的地方，已经委托中科院物理所的老师在计算！ 也欢迎您从有机化学的角度来提一些想法和建议。 |
4楼2016-11-28 10:24:46
