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我的催化研究哲学理念
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（1）三种催化研究风格 和催化相关的研究至少有三种风格。一个人可以在不同文章中反映出不同的风格，以显示科研风格的多样性，但是在同一篇文章中应该凸现一种合适的风格。这三种风格为： -- Functionality-driven research：就是功能体系的分子工程学，强调在做实验之前首先想好我要达到什么催化目的，是提高催化剂活性、选择性，还是稳定性，然后根据目标进行理性设计催化剂。 -- Materials-oriented research：就是做材料出生的人合成了吸引眼球的纳米材料，然后蜻蜓点水般做了一个催化反应，说初步研究表明该材料有催化效果。 -- Catalytic insight-driven research：就是从事机理研究和基础研究。 了解这三种风格非常重要，因为写文章的时候就是要体现某种正确的风格，套错了路子可不行。 比如说有的人合成了一堆吸引眼球的纳米材料，详细研究了不同制备参数的影响。最后选了一个样品做了催化反应。但是他写文章的时候开门见山说该催化反应非常重要，本文合成大量材料来实现高效催化。这样的引言就写错了！审稿人就会说：你材料的造价很高，催化效果也没有好多少，这不是大材小用吗？另外，你说你的目的是实现好的催化效果，但是你花了大量时间合成了大量材料，但最后测试催化活性的就只是用了一个材料，那么绕那么大的弯描述一堆材料的合成干什么？ 在比如有的人合成了某种催化剂，把催化剂放在王水蒸气里面熏过夜，发现活性坏掉了，还以为这是重要发现！其实懂催化的人就会说，这不符合Functionality-driven research的原则。你是要提高催化活性还是降低活性？如果你要降低活性，你放把泥土，或者把催化剂在室外雨淋几个月，保证催化活性坏了，但是这样的研究有价值吗？ （2）催化剂设计和催化研究的几种哲学思路 A. What will happen under other experimental conditions? 现在很多快报特别是材料类的文章只报好结果不报坏结果，也就是说只是说说明某个特定条件下得到吸引眼球的材料，却没有说合成条件对合成结果的影响。其实我非常欣赏的一种科研和写作的方式是说清楚不同的条件得到什么结果。这样的话，文章就有了正确的上下文和通透性、启发性、完整性。 八十年代高滋教授等研究沸石合成，他们把铁、硅、铝三种前驱体放到反应釜里面，然后报道了“相图”，说在这个范围里合成出某种沸石，在那个范围里合成出另外一种沸石，在某个范围内什么也没有合成出来。他们还给出另外一个“相图”，指出每一个范围沸石的产率。 仔细阅读很多好文章，发现好的文章里面有种复杂性。即好的文章不剪切数据，而是告诉读者在有的情况下效果不好，如此这般效果才好。 Mathew D. Hughes, Yi-Jun Xu, Patrick Jenkins, Paul McMorn, Philip Landon, Dan I. Enache, Albert F. Carley, Gary A. Attard, Graham J. Hutchings*, Frank King, E. Hugh Stitt, Peter Johnston, Ken Griffin and Christopher J. Kiely, Tunable gold catalysts for selective hydrocarbon oxidation under mild conditions, Nature 437, 1132-1135 (20 October 2005)http://www.nature.com/nature/jou ... bs/nature04190.html D.H. Wang, Z. Ma, S. Dai, J. Liu*, Z.M. Nie, M.H. Engelhard, Q.S. Huo, C.M. Wang, R. Kou, Low-Temperature Synthesis of Tunable Mesoporous Crystalline Transition Metal Oxides and Applications as Au Catalyst Supports, Journal of Physical Chemistry C 112 (2008) 13499-13509. http://dx.doi.org/10.1021/jp804250f 这种What will happen under other experimental conditions?的研究思路被用在我的催化文章里： Z. Ma, S. Brown, S.H. Overbury, S. Dai*, Au/PO43-/TiO2 and PO43-/Au/TiO2 Catalysts for CO Oxidation: Effect of Synthesis Details on Catalytic Performance, Applied Catalysis A: General 327 (2007) 226-237. http://dx.doi.org/10.1016/j.apcata.2007.05.019 B. Systematic experiments should be carried out to get a proper perspective. 就是说做催化实验不能采用“一点法”，说一个助剂好，却不说其它助剂的效果怎样。你说这个助剂好，这是事实吗？这是事实，但是没有完整的上下文。读者看到的只是鲜花，而没有绿叶。有可能本来还能找到其它鲜花的。 正面的例子：在以下Science文章中，张等人研究了生物质转化。他们用了一系列金属离子，发现有的好，有的不好。他们并没有选择性地报道最好的数据，相反，他们报道了一系列金属离子的好的和差的效果，这样读者有正确的上下文。 Haibo Zhao, Johnathan E. Holladay, Heather Brown, Z. Conrad Zhang* Metal Chlorides in Ionic Liquid Solvents Convert Sugars to 5-Hydroxymethylfurfural Science 15, June 2007: Vol 316, no. 5831, pp. 1597-1600 这种Systematic experiments should be carried out to get a proper perspective的思路也被用在我自己的催化研究中： Z. Ma, S.H. Overbury, S. Dai*, Au/MxOy/TiO2 Catalysts for CO Oxidation: Promotional Effect of Main-Group, Transition, and Rare-Earth Metal Oxide Additives, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 273 (2007) 186-197. http://dx.doi.org/10.1016/j.molcata.2007.04.007 C. What if we use something else? 就是说有的人说某种催化剂好。为了进一步做科研，一种科研思路就是想：我必须要这个成分吗？我换个东西行不行啊？ 2006年，我们实验室一个博后把黄金放在通过复杂方法合成的磷酸镧上，发现一氧化碳氧化效果很好，该工作发表于德国应用化学会志。我做博后其间就琢磨怎么做后续工作。做科研有一种思维方法叫做“改进”，就是说你对同样的催化剂改进了制备方法，发现改进后催化效果提高了。这样的文章没有多大意思，因为当你报道这个工作的时候，审稿人一看到标题就知道你的结论是“新方法（微波法、sol-gel法、超临界法）比老方法好”，否则你也不会来报道了。做科研的另外一种思维方法叫做“叫板”(arguing)，里面体现了一种思辩(critical thinking)。比如：做科研的人问：“锐钛矿是光催化必须的吗？金红石难道效果不好吗？”如果做了实验发现金红石也行的，那就有趣了。那么，我的思路就是：“磷酸镧是必须的吗？我用其它磷酸盐行不行？”带着浓厚的兴趣，我购买了大量商品化的磷酸盐，然后放黄金，发现有的好有的不好。当我发现了第一个好的磷酸盐的时候，我就知道这篇文章有“做头”了，这就好比我一锄头下去，发现地下有金矿了，接下来就是要挖掘金矿了。 Z. Ma, H.F. Yin, S.H. Overbury, S. Dai*, Metal Phosphates as a New Class of Supports for Gold Nanocatalysts, Catalysis Letters, in press. http://dx.doi.org/10.1007/s10562-008-9627-x 无独有偶，最近日本科学家发明了含有氧化镧的新型超导体，发表了JACS。为了做进一步研究，有两种思路。一种思路是用改进的合成方法合成同样的东西，然后测超导性，或者调变组分。另外一种是思考：我不用镧，我用其它稀土行不行啊？带着这个问题，一些学者发明了一批新型超导体，发表了多篇Nature, Science。 D. Work breakdown structure和太平洋群岛战术 Work breakdown structure就是说拿到一个课题，把具体的课题切割成为可以执行的部分。举个例子：人可以吞大象吗？答案是可以的，只要把大象切成一片一片吃。落实在科研中，要把课题切割成为一个阶段一个阶段、一个板块一个板块、一篇文章一篇文章，集中优势兵力分别消灭敌人。 太平洋群岛战术就是要找到自己这篇文章和那篇文章的联系，使文章形成群岛，而不是孤岛。形成珍珠项链，而不是散乱的珍珠。形成学术体系。 以下两张图，是我在美国东南催化会议上作口头报告的两张学术地图，反映了我博士和博士后期间科研的线索。 照片已上传，看不到的话，可以从我博客上看到照片： http://zhenmafudan.ycool.com/post.2959654.html [ Last edited by zhenmafudan on 2008-10-16 at 12:23 ] |
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以下这篇PNAS，写得非常好。一般人写这篇文章是发表不了PNAS的。 一些美国学生会混，就是说自己没有做多少工作，而做报告的时候东拉西扯，或者讲了一堆失败的结果，最后没有一个成功的例子，却王顾左右而言他地说：下一步我们可以如此这般改进。既然他自己已经承认自己工作不完善需要如此这般改进，下边的听众也不好说什么了，但是听众感到被愚弄了，什么有用的东西都没得到。 这篇PNAS不一样。它有实验的流程性、逻辑性和一定的复杂性。它说清楚实验参数选择的注意事项，比如有机物保护试剂用量要足够少；它设计了几种催化剂制备方法，报道说有的好，有的不好。它还报道了催化剂活化的方法，最后报道了催化性能的区别。 可以说，如果它只是单刀直入说两个催化剂活性有区别，那是不可能发表PNAS的。 http://www.pnas.org/content/105/40/15241.abstract Synthesis of heterogeneous catalysts with well shaped platinum particles to control reaction selectivity Ilkeun Lee, Ricardo Morales, Manuel A. Albiter, and Francisco Zaera* +Author Affiliations Department of Chemistry, University of California, Riverside, CA 92521 Edited by Gabor A. Somorjai, University of California, Berkeley, CA, and approved August 18, 2008 (received for review June 12, 2008) Abstract Colloidal and sol-gel procedures have been used to prepare heterogeneous catalysts consisting of platinum metal particles with narrow size distributions and well defined shapes dispersed on high-surface-area silica supports. The overall procedure was developed in three stages. First, tetrahedral and cubic colloidal metal particles were prepared in solution by using a procedure derived from that reported by El-Sayed and coworkers [Ahmadi TS, Wang ZL, Green TC, Henglein A, El-Sayed MA (1996) Science 272:1924–1926]. This method allowed size and shape to be controlled independently. Next, the colloidal particles were dispersed onto high-surface-area solids. Three approaches were attempted: (i) in situ reduction of the colloidal mixture in the presence of the support, (ii) in situ sol-gel synthesis of the support in the presence of the colloidal particles, and (iii) direct impregnation of the particles onto the support. Finally, the resulting catalysts were activated and tested for the promotion of carbon–carbon double-bond cis-trans isomerization reactions in olefins. Our results indicate that the selectivity of the reaction may be controlled by using supported catalysts with appropriate metal particle shapes. |
11楼2008-10-16 21:03:34
2楼2008-10-16 12:12:10
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