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fantas

木虫 (正式写手)

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[交流] 包信和Science：超高选择性转化合成气为低碳烯烃！已有34人参与

以C2H4，C3H6，C4H8为代表的低链烯烃是塑料、涂料、溶剂、医药等化工产品的重要中间体。这些低链烯烃全世界年产量大约2亿吨，主要通过原油制备得到。
最近，以合成气（CO和H2）和甲醇作为原料，在费托催化剂作用下直接制备低链烯烃的方法受到广泛关注。但是，这种方法存在很多缺点而受到很大的限制：
1）烯烃选择性差，甲烷选择性高；常规催化剂的低碳烯烃转化率往往不足60%；
2）容易积碳失活；
3）投资较高。

今日（2016.03.04），最新一期Science杂志报道了大连化物所包信和院士和潘秀莲教授团队在此领域的重要进展。Jiao等研究人员设计了一种OX-ZEO策略(Oxide-Zeolite)，其核心在于一种双功能的复合催化剂ZnCrOx/MSAPO：尖晶石结构的ZnCrOx和介孔SAPO沸石。该催化剂具有两种活性位点，可将CO活化和C-C偶联分开。一方面，部分氧化的ZnCrOx（锌铬氧化物）活化CO和H2；另一方面，C-C偶联在沸石的酸性限域孔道内进行。

该催化剂对合成气直接转化成（C2-C4）具有高达94%的超高选择性（烯烃80%，烷烃14%），甲烷仅仅2%，其中CO转化率为17%。另外，该催化剂稳定性良好，110小时内没有发现明显失活！

参考文献：
1.Feng Jiao,* Jinjing Li,* Xiulian Pan,*† Xinhe Bao† et al. Selective conversion of syngas to light olefins. Science,2016, 351, 1065-1068
2.Krijn P. de Jong. Surprised by selectivity. Science, 2016, 351, 1030.

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2016-03-04 10:24:20, 1.25 M

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zyhou

tangjy

rhc2012

331746052

具茨学人

Insomnia才

zjl1040

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1楼 2016-03-04 10:10:52

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zyh116

金虫 (正式写手)

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★
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引用回帖:

39楼: Originally posted by kangboy at 2016-03-14 22:28:08
谢谢张老师，我是成康，这是我带顾榜一起做的。CuZnAl很多人有做过，得到的都是低碳烷烃，CuZnAl不行是因为Cu在高温条件下加氢能力非常强，烯烃不能留住，所以80年代开始都拿来做合成气制LPG。像您说的，要找一个低 ...

你说的没错，是通过控制平衡中甲醇的浓度，来控制产物的选择性，另外，包老师提出的烯酮中间体，从机理上确实也更容易解释为什么形成烯烃而不是烷烃。
其实即使是烯酮中间体，我个人认为也多少有一些甲醇/二甲醚中间体，也有可能是表征手段的问题，总的来说，你们和包老师的工作没有本质的区别，从这个角度讲，你们也可以发Science，这是仁者见仁、智者见智，对于Science来说，也许正是因为不是甲醇中间体、活性还可以、寿命很好、选择性很高吸引了主编。
你们的体系和包老师的体系都是属于混合体系，我很早以前跟顾榜讲过，能不能做成SAPO将Zr-Zn或者包老师的ZnCrOx限域的体系，这样效果会不会更好。或者将AlPO（基本没酸性的菱沸石MFI结构分子筛，孔道跟SAPO类似）与SAPO比较，看孔道择型在其中的作用是什么，是否对控制反应平衡有影响。