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dj_king

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[交流] 纳米催化研究取得新进展

中国科学院大连化物所包信和研究员团队在碳纳米管对催化剂的束缚效应和对催化反应性能的调变作用的研究方面又取得了新进展。结果表明，采用湿化学方法将金属铁（Fe）粒子组装在碳纳米管的管腔内，用于催化合成气转化为液体燃料（GTL）反应，其催化活性有了明显的提高。在相同反应条件下，与担载在碳管外壁的铁催化剂相比，管内催化剂催化反应生成高碳烃（五碳以上油品）的产率提高了近一倍。该结果发表在最新一期《美国化学会志》上（J. Am. Chem. Soc. 130（2008）9414）。

碳纳米管是石墨烯片以一定的曲率卷曲后，形成具有规整的纳米级管腔结构的碳材料。由于石墨烯片偏离了平面，其p键发生畸变，使电子密度由管内向管外偏移，从而在管内外形成电势差，这导致了碳纳米管呈现出有别于其它传统碳材料的独特的物理和化学特性。该研究组已于2006和2007年先后报道了碳纳米管的束缚效应对组装在其管道内的金属和金属氧化物的氧化还原特性的调变作用（J. Am. Chem. Soc. 128(2006) 3136），及其与碳管管径的对应关系（J. Am. Chem. Soc. 129(2007)7421），受到了同行的关注。催化作用的关键步骤往往涉及反应物分子与催化剂表面的电子传递，碳纳米管的纳米级管腔不仅为纳米催化剂和催化反应提供了特定的几何限域环境，而且其独特的电子结构将会对管内外催化剂的电子转移特性有调制作用。这一发现开辟了一条通过复合碳纳米管来调变金属催化剂的催化特性的新途径。首次通过将金属铑（Rh）和锰（Mn）纳米粒子组装到碳纳米管管道内，用于催化合成气转化制乙醇反应，对这一概念进行了实验验证，结果在《自然—材料学》（Nature Materials 6（2007）507）发表后，受到高度关注。近期发表的研究结果是通过原位x-射线衍射技术，对真实催化反应条件下组装在碳纳米管管腔内铁催化剂的结构进行表征，并与分散在碳管外壁的铁催化剂进行对比。结果表明，管腔内的铁催化剂的还原性能得到了显著的提高，在反应条件下更容易形成具有较高催化反应活性的碳化铁物种，从而促进了反应性能的提高。这一研究再次证实了碳纳米管和金属纳米粒子体系的“协同束缚效应”，及其对催化反应性能的调变作用。（来源：中科院大连化物所）

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