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guoxg701

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[交流] 单原子Mo催化甲烷无氧芳构化

近期，Simon G. Podkolzin在Science报道了单原子Mo催化甲烷无氧芳构化过程
2014年，Bao课题组同样在Science上报道了单铁中心位催化甲烷无氧制乙烯的过程
这些研究为甲烷无氧转化，这个“圣杯”级课题注入了全新的活力
对于甲烷无氧芳构化过程，早在1993年由大连化物所王林胜和徐玉德等最早提出Mo/HZSM-5无氧连续流条件下甲烷芳构化的反应过程。在随后的二十多年当中，Iglesia、Ichikawa、Bao、Lunsford、Zhang (AIST)等几十个课题组的对无氧芳构化过程进行了系统的研究，其中包括酸性位、Mo物种的落位、积碳成因和落位、再生过程、孔道择形和催化剂稳定性。目前，全世界仅有几个课题组仍然在坚守这个“圣杯”级的课题，国内主要是Bao课题组，日本AIST的Zhang课题组等。

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附件 1 : Science-2015-Gao-science.aaa7048.pdf

2015-04-14 18:16:59, 3.69 M

附件 2 : Gao.SM.pdf

2015-04-14 18:17:22, 7.68 M

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绳锯木断，水滴石穿

1楼2015-04-14 18:19:54

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Sol-Gel

新虫 (初入文坛)

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注册: 2012-12-04
专业: 能源化工

★ ★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
guoxg701: 金币+1, 多谢。这个不同有解释，你仔细看一下就会找到，在DFT那段有说明。 2015-04-17 08:58:46

作者明确指出起催化作用的是碳化钼纳米颗粒，它是由单独的氧化钼物种转化而来。文章中根本就没有说是钼单原子是活性中心。这篇文章主要的贡献在于通过原位分析技术和DFT计算确定了碳化钼的前驱物和它们的微观结构以及转化为碳化钼纳后的活性。但是为什么不同的前驱物（isolated Mo oxide species with a single Mo atom anchoring to double and single Al sites in zeolite framework and to Si sites on the zeolite external surface) 得到的碳化钼纳米颗粒活性不同？作者没有给出解释。Bao的文章中则明确指出单铁中心是催化甲烷无氧制乙烯的活性位。