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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 化学化工区 » 催化 » 文献赏析 » 单原子Mo催化甲烷无氧芳构化
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guoxg701

荣誉版主 (职业作家)

[交流] 单原子Mo催化甲烷无氧芳构化

近期，Simon G. Podkolzin在Science报道了单原子Mo催化甲烷无氧芳构化过程
2014年，Bao课题组同样在Science上报道了单铁中心位催化甲烷无氧制乙烯的过程
这些研究为甲烷无氧转化，这个“圣杯”级课题注入了全新的活力
      对于甲烷无氧芳构化过程，早在1993年由大连化物所王林胜和徐玉德等最早提出Mo/HZSM-5无氧连续流条件下甲烷芳构化的反应过程。在随后的二十多年当中，Iglesia、Ichikawa、Bao、Lunsford、Zhang (AIST)等几十个课题组的对无氧芳构化过程进行了系统的研究，其中包括酸性位、Mo物种的落位、积碳成因和落位、再生过程、孔道择形和催化剂稳定性。目前，全世界仅有几个课题组仍然在坚守这个“圣杯”级的课题，国内主要是Bao课题组，日本AIST的Zhang课题组等。
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绳锯木断，水滴石穿
1楼2015-04-14 18:19:54
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回帖支持 ( 显示支持度最高的前 50 名 )

guoxg701

荣誉版主 (职业作家)
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27楼: Originally posted by sglovecata at 2015-08-13 08:32:52
是很有意义，老板也是这么说的。忙了一个多月自己搭一套能耐高温的装置，又试了好多次反应，可是根本连文献都重复不出来。老板让多看点single atom催化的文章，可是越看越觉得好难，那么高温下金属怎么会不团聚呢， ...

那篇Science中，单原子的目的不在于提高催化活性，而在于提高C原子利用率降低积碳。通常对于传统负载型催化剂，很难耐受如此高温，在此高温下团聚往往很严重。但是你仔细看看supporting中催化剂的制备方法，该催化剂是将铁物种通过熔融法（1700度以上）将单原子铆钉在载体的晶格中，催化剂的制备条件要比反应条件苛刻很多。
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绳锯木断，水滴石穿
28楼2015-08-13 08:58:50
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Sol-Gel

新虫 (初入文坛)
★ ★
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guoxg701: 金币+1, 多谢。这个不同有解释，你仔细看一下就会找到，在DFT那段有说明。 2015-04-17 08:58:46
作者明确指出起催化作用的是碳化钼纳米颗粒，它是由单独的氧化钼物种转化而来。文章中根本就没有说是钼单原子是活性中心。这篇文章主要的贡献在于通过原位分析技术和DFT计算确定了碳化钼的前驱物和它们的微观结构以及转化为碳化钼纳后的活性。但是为什么不同的前驱物（isolated Mo oxide species with a single Mo atom anchoring to double and single Al sites in zeolite framework and to Si sites on the zeolite external surface) 得到的碳化钼纳米颗粒活性不同？作者没有给出解释。Bao的文章中则明确指出单铁中心是催化甲烷无氧制乙烯的活性位。
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18楼2015-04-17 00:44:16
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caosiry

铜虫 (小有名气)
★
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30楼: Originally posted by guoxg701 at 2015-08-13 17:55:59
如果我是他就好了！
催化剂制备是关键，我们也是重复了多半年才做出那样的效果，有一些小的改进。只能告诉你高温熔制是必须的，不然团聚、析出是难免的。...

1700摄氏度加热时怎么做到的？
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31楼2016-01-25 11:41:47
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baby521

铁杆木虫 (著名写手)
★ ★
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guoxg701: 金币+1, 谢谢参与！ 2015-04-15 11:38:23
好东西。一直很疑惑，单原子真的存在？最直观的表征到底是啥呢？

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HETEROGENEOUSCATALYSIS
5楼2015-04-14 21:34:10
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guoxg701

荣誉版主 (职业作家)
是一篇“化腐朽为神奇”的文章，将Mo/HZSM-5催化剂在焙烧、再生过程中Mo物种的迁移、落位问题利用原位UV-vis DRS spectra、In situ IR和Operando RAMAN进行了详细研究，建议大家仔细读读，你会受益匪浅的。
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绳锯木断，水滴石穿
10楼2015-04-15 11:43:55
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guoxg701

荣誉版主 (职业作家)
引用回帖:
29楼: Originally posted by sglovecata at 2015-08-13 14:57:15
诶？！你是不是就是包信和老师那篇文章的一作啊？莫非见到真身了？
我都是已经按照文献里写的在做了，可是二氧化硅有没有金属负载效果都几乎一样啊，从来都是个位数的转化率外加一些积碳，而且反应几十分钟后烧掉 ...

如果我是他就好了！
催化剂制备是关键，我们也是重复了多半年才做出那样的效果，有一些小的改进。只能告诉你高温熔制是必须的，不然团聚、析出是难免的。
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绳锯木断，水滴石穿
30楼2015-08-13 17:55:59
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liwentao2010

荣誉版主 (文坛精英)

山涛

优秀版主优秀版主优秀版主优秀版主优秀版主
★ ★
小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
guoxg701: 金币+1, 沙发给你，多谢！ 2015-04-15 11:38:10
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2楼: Originally posted by guoxg701 at 2015-04-14 19:02:32
没有金币，大家就不关注了！

有需求者，会来取经
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加油！
3楼2015-04-14 19:10:34
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guoxg701

荣誉版主 (职业作家)
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6楼: Originally posted by 铁血军魂 at 2015-04-14 22:59:04
同疑惑？单原子怎么表征啊

单原子最直接的表征就是HAADF-STEM球差校正的电镜。如Science, 344, 616-619; Nature communications 2014, 5, 5634; Nature Chemistry 2011, 3, 634-641
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绳锯木断，水滴石穿
9楼2015-04-15 09:57:39
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Sol-Gel

新虫 (初入文坛)
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小木虫: 金币+0.5, 给个红包，谢谢回帖
在摘要中作者指出在反应过程中孤立的氧化钼物种聚结并转化为碳化钼纳米颗粒。在反应条件下单原子钼是否存在？这些单原子钼是否还和两个、一个骨架铝原子以及表面硅原子通过氧原子或碳原子结合呢？DFT的模拟结果是基于这一假设来计算甲烷在三种钼物种上的活化能。这些与摘要给出的信息不一致。作者对氧化钼物种进行了详细的表征，但是对甲烷无氧芳够化的活性中心-碳化钼物种-没有进行研究。整个文章中找不到活性中心的结构信息和表征结果。
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19楼2015-04-17 01:35:29
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sglovecata

新虫 (初入文坛)
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28楼: Originally posted by guoxg701 at 2015-08-13 08:58:50
那篇Science中，单原子的目的不在于提高催化活性，而在于提高C原子利用率降低积碳。通常对于传统负载型催化剂，很难耐受如此高温，在此高温下团聚往往很严重。但是你仔细看看supporting中催化剂的制备方法，该催化 ...

诶？！你是不是就是包信和老师那篇文章的一作啊？莫非见到真身了？
我都是已经按照文献里写的在做了，可是二氧化硅有没有金属负载效果都几乎一样啊，从来都是个位数的转化率外加一些积碳，而且反应几十分钟后烧掉积碳明显就看到铁都在表面析出了....老是重复不出文献都已经怀疑自己智商了
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29楼2015-08-13 14:57:15
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guoxg701

荣誉版主 (职业作家)
没有金币，大家就不关注了！
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绳锯木断，水滴石穿
2楼2015-04-14 19:02:32
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810043138
4楼2015-04-14 19:33:46
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铁血军魂

木虫 (职业作家)
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guoxg701: 金币+1, 谢谢参与~~ 2015-04-15 11:38:32
同疑惑？单原子怎么表征啊

[ 发自手机版 http://muchong.com/3g ]
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6楼2015-04-14 22:59:04
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匿名

用户注销 (著名写手)
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guoxg701: 金币+1, 谢谢参与~~ 2015-04-15 11:38:56
本帖仅楼主可见
7楼2015-04-15 09:29:52
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guoxg701

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5楼: Originally posted by baby521 at 2015-04-14 21:34:10
好东西。一直很疑惑，单原子真的存在？最直观的表征到底是啥呢？

单原子最直接的表征就是HAADF-STEM球差校正的电镜。如Science, 344, 616-619; Nature communications 2014, 5, 5634; Nature Chemistry 2011, 3, 634-641
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绳锯木断，水滴石穿
8楼2015-04-15 09:57:28
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