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过渡金属化合物的合成及其物理性质研究取得重要进展zz
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http://www.ciac.jl.cn/ 过渡金属化合物因为其独特的力、热、光、电、磁学性质以及表现出的众多协同效应而成为无机固体化学领域的研究热点。由长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室（筹）孟健研究员主持，由北京科技大学邢献然教授和长春应化所武志坚、曹学强研究员等组成的研究团队承担的国家自然科学基金重点项目“过渡金属化合物的合成及其特殊性质的研究”日前通过国家自然科学基金委组织的专家鉴定。专家认为该项目取得的研究成果具有重要的学术意义和广泛的实际应用价值，达到国际同类研究的先进水平。 一、针对过渡金属化合物的结构、化学键的成键与电学及磁学性质的关系，进行了化合物的结构设计，开展了构效关系理论模拟，力图阐明化合物晶体结构与物理性质的关系。 对YBaMn2O5的电学和磁学性质进行了研究，发现此类化合物随着Mn-O-Mn角度的变化，其磁耦合由G型反铁磁转变到A型反铁磁，理论计算结果既支持了实验结果，也验证了Goodenough的磁耦合理论。 成功地预测了一种新型的化合物CaCu3Fe4O12 的热力学稳定性，并具有亚铁磁性半金属结构，极有可能成为一种新型的自旋电子材料。我们的文章发表后不久，日本京都大学Y.Shimakawa教授的研究小组成功地合成出了该化合物，充分证明理论研究的可靠性和前瞻性。 二、从结构设计出发，研究了化合物的结构畸变与物理性质的关系，提出了化合物中离子与电子传导的机理，设计合成了中低温条件下性能良好的氧离子导体。 自行设计、研制了一套较完整的电学性质测试系统，可以自动控制测量材料的导电率和Seebeck系数。温度和氧分压的测试范围广（1~10-17Pa，室温~1000oC），可以模拟任何氧分压条件的气氛； 设计合成了新型固体氧化物电解质La2Mo2O9、La3MMo2O12以及双钙钛矿结构氧化物，发现它在中温区的氧离子电导率高于传统的萤石与钙钛矿结构固体电解质。发现Mo离子的d轨道的相互作用可以形成t2g轨道的直接重叠，可以认为Mo离子的电子通过σ键或π键跃迁到临近的Mo离子上，进而产生了电子的传导。进一步完善了离子与电子传导机理。 三、对一系列的铅基钛酸盐陶瓷进行了研究，通过Rietveld方法进行了化合物的全谱拟合的结构精修，用有序—无序模型解决了化合物中B位的有序-无序问题，发现了由过渡金属离子的掺杂可以很好调节化合物的热膨胀性质，发现了近零膨胀的新材料。 通过设计合成和结构畸变的方法，对铅基钛酸盐陶瓷(1-x-y)PbTiO3-xBiFeO3-yBi(Ti1/2Zn1/2)O3进行了研究，通过Rietveld对他们的结构进行了精修，用有序—无序模型解决了B位的有序-无序问题；发现在-140～700℃具有零膨胀特性的PbTiO3-0.1BiFeO3-0.3Bi(Zn1/2Fe1/2)O3基化合物。 研究了稀土掺杂的铅基钛酸盐系列化合物的合成、晶体结构、热膨胀性，相应的固溶区限、化合物的非化学计量性、固溶化合物的热力学稳定性、固溶化合物（纳米颗粒）形貌与固溶度的关系等，发现负热膨胀材料固体电解质Zr1-xYbxW2O8，在300-700℃为氧离子导体；增加Y加杂提高空位浓度，提高离子电导率。并制备出热膨胀系数可调，且陶瓷力学性能良好的负热膨胀复合材料ZrW2O8/Al2O3陶瓷。首次增强了铅基钛酸盐的负热膨胀特性，发现了可以调节至（近）零膨胀TEC材料。 上述研究成果具有重要的学术意义和广泛的实际应用价值，达到国际同类研究的先进水平。 该项目在执行期间，在Appl. Phys. Lett.，Phys.Rev.B, Chem. Mater.， Inorg.Chem., Cryst.Growth & Design., Euro. J. Inorg. Chem.，J.Phys.Chem.B, J.Chem.Phys., J. Appl.Phys.等国内外重要刊物上发表学术论文110篇，其中国外刊物101篇，已出版专著1部，申请国家发明专利18项，其中授权9项，同时培养了一批年青的学术带头人，其中一人获中科院“百人计划”资助，一人被评为教育部长江学者特聘教授。 http://cegroup.blog.sohu.com |
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